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Abstract:
Attosecond streaking is an established technique for the investigation of ultrafast phenomena in atomic and molecular physics. The demonstration of attosecond streaking on solid surfaces revealed ultrafast dynamics in the electron transport properties already. However, only a few single crystalline materials have been investigated so far. The potential applicability to plasmonic nanostructured or thin film samples maintaining ultrafast electron oscillations on the time-scale of attosecond has not been realized yet. In this thesis proof-of-principle experiments on gold and tungsten trioxide demonstrate, that surface contaminated and polycrystalline or amorphous samples are applicable for the investigation with attosecond streaking. In these experiments, a broadening of the photoelectron wavepackets compared to the laser pulse was found. Furthermore, a sample cleaning procedure is established to prepare nanostructured samples nondestructively. Simulations are performed for the design and optimisation of vertical disk resonators. Special attention was turned on the orientation of the electric field to make the plasmonic field accessible in the streaking experiments. Additionally, the appearance of ultrafast surface modes is investigated. The realisation of the nanodisk resonators has been started by preparation of thin film triple layers and first characterisation measurements. For ultrafast time-resolved measurements on the simulated nanostructures and thin films a beamline for the generation of isolated attosecond pulses by high harmonic generation was built.
Abstract:
Attosekunden-zeitaufgelöstes Photoelektronen Streaking ist eine etablierte Methode für die Untersuchung von extrem schnellen Prozessen in Atomen und Molekülen. Durch die Anwendung dieser Technik auf Festkörperproben konnten auch in solchen Systemen ultraschnelle Dynamiken beim Elektronentransport nachgewiesen werden. Jedoch wurden bislang nur wenige einkristalline Materialien untersucht. Auf nanostrukturierte plasmonische Proben oder dünne Filme, die ebenfalls elektronische Dynamiken auf einer ähnlichen Zeitskala aufweisen, wurde die Streaking-Technik bisher noch nicht angewendet.
Im Rahmen dieser Dissertation wurden Streaking-Experimente an Gold- und Wolframtrioxid Proben durchgeführt, die die prinzipielle Anwendbarkeit dieser Technik auf polykristalline und amorphe Proben mit Oberflächenkontamination zeigen. In diesen Experimenten wurde eine Verbreiterung des Photoelektronen-Wellenpackets relativ zur Laserpulsdauer nachgewiesen. Weiterhin wurde eine Präparationsprozedur entwickelt, mit deren Hilfe nanostrukturierte Proben zerstörungsfrei von Oberflächenkontaminationen gereinigt werden können. Mit Hilfe von Simulationen wurden Mehrschicht-Resonatoren bestehend aus drei Scheiben entworfen und optimiert, die eine Orientierung des elektrischen Feldes senkrecht zur Oberfläche aufweisen. Damit erfüllen sie eine wichtige Anforderung, um in einem modifizierten plasmonischen Streaking-Experiment analysiert zu werden, da nur der Einfluss elektrischer Felder in Richtung des Elektronendetektors messbare Beiträge liefert. Außerdem wurde die Erzeugung von unterschiedlichen Oberflächen-Moden untersucht. Mit der Präparation von solchen Nanodisk-Resonatoren wurde bereits begonnen. Ein dreilagiges Schichtsystem wurde präpariert und daran erste Charakterisierungsmessungen durchgeführt. Um zeitaufgelöste Experimente an den simulierten Nanostrukturen durchführen zu können wurde außerdem eine Apparatur zur Erzeugung von isolierten Attosekunden Pulsen auf Basis der hohen harmonischen Erzeugung aufgebaut, die die beschriebenen Experimente ermöglichen soll.
