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Condensed matter physics , Dynamical phase transitions , Photoemission spectroscopy, Charge density waves
Abstract:
The work presented in this thesis is focused on the analysis of the transient changes in the electronic structure of quasi-one-dimensional indium wires during a light-induced insulator-to-metal transition. Due to large parallel sections on their Fermi surface, quasi-one-dimensional metals are unstable at low temperatures with respect to a lattice distortion, transforming the metallic system into an insulator. The In/Si(111)-(4 × 1) surface, made of zig-zag chains of indium atoms, is a well-known system of in-situ grown atomic wires serving as a prime example to explore the physics of one dimensional (1D) systems experimentally. Below a critical temperature of Tc ∼ 125 K the system undergoes a structural transition into an (8×2) reconstruction, accompanied by a gap opening of Egap = 300 meV at the Fermi level.
Light pulses impinging on the low-symmetry phase provide the required energy to overcome the condensation energy and transiently turn the system into the metallic state. Photoexcitation changes the occupation of different electronic orbitals, which breaks the bonds responsible for maintaining the low symmetry structure and creates new ones that favor the high symmetry structure. The light-induced phase transition was achieved in two different regimes; single-photon absorption (hω > Egap ) and multiphoton absorption (hω < Egap ).
To study the dynamics of the electronic structure after photoexcitation time- and angular-resolved photoemission spectroscopy (tr-ARPES) was utilized. Femtosecond extreme-ultraviolet (XUV) laser pulses were used to probe the system through photoemission spectroscopy. As a pump, femtosecond laser pulses at infrared (IR) (hω = 1 eV) and mid-infrared (MIR) (hω = 190 meV) wavelengths were used to trigger the phase transition. To quantify the transient phase transition the photocurrent was evaluated as a function of time in different momentum-energy regions.
In the case of single-photon absorption the structural transition was found to be completed within ∼ 0.66 ps. The timescale represents a fraction of the period of the amplitude mode. A lifetime of τ > 100 ps of the transient metallic phase was found, explained by the existence of a metastable (4 × 1) phase at temperatures below the transition temperature Tc .
For multiphoton absorption the melting time was found to be slightly longer (τ ∼ 1 ps) with a significantly shorter lifetime for the transient metallic state of ∼ 6 ps, indicating an incomplete structural transition.
These timescales suggest similar microscopic mechanisms for charge density wave (CDW) melting on indium-wires in single-photon and multiphoton absorption regimes.
Abstract:
Die in dieser Dissertation vorgestellte Arbeit konzentriert sich auf die Analyse der transienten Änderungen in der elektronischen Struktur von quasi-1D Indium-Drähten während eines lichtinduzierten Übergangs zwischen Isolator und Metall. Auf grund großer paralleler Bereiche auf ihrer FermiFläche sind quasi-1D-Systeme bei niedrigen Temperaturen instabil hinsichtlich einer Gitterverzerrung, die das metallische System in einen Isolator umwandelt. Die In/Si(111)-(4 × 1)-Oberfläche aus Zick-Zack-Ketten von Indiumatomen ist ein bekanntes Beispiel für in-situ gewachsene Atomdrähte, um die 1D-Physik experimentell zu untersuchen. Unterhalb von einer kritischen Temperatur T c ∼ 125 K durchläuft das System einen strukturellen Übergang in eine (8 × 2) Struktur, die einer Bandlücke von 300 meV aufweist.
Lichtpulse, die auf das System in der Phase niedriger Symmetrie treffen, können von ihm absorbiert werden, wodurch die notwendige Energie zur Überwindung der Kondensationsenergie bereitgestellt und das System vorübergehend in den metallischen Zustand versetzt wird. Dies verändert die Besetzung der verschiedenen elektronischen Orbitale, welche die für die Aufrechterhaltung der niedrigen Symmetriestruktur verantwortlichen Bindungen durchbrechen und solche erzeugen, die eine hohe Symmetrie begünstigen. Der lichtinduzierte Phasenübergang wurde in zwei verschiedenen Bereichen untersucht: Einzelphotonenabsorption (hω > E gap ) und Multiphotonenabsorption (hω < E gap ).
Um die Dynamik der elektronischen Struktur nach der Photoanregung zu untersuchen, wurde zeit- und winkelaufgelöste Photoemissionsspektroskopie (tr-ARPES) verwendet. Als Lichtquelle für den Photoemissionsprozess wurde das von einem Femtosekundenlaser erzeugte extrem-ultraviolette (XUV) Licht verwendet. Zur Anregung der Probe wurden zwei unterschiedliche Photonenenergien verwendet: hω = 1 eV (Anregung oberhalb der Bandlücke) und hω = 190 meV (Anregung unterhalb der Bandlücke). Um den transienten Phasenübergang zu quantifizieren wurde der Photostrom als Funktion der Zeit in verschiedenen Impuls und Energiebereichen ausgewertet.
Für die Einzelphotonenabsorption, wurde festgestellt, dass der Phasenübergang innerhalb von ca. 0,66 ps abgeschlossen ist. Die Zeitskala repräsentiert einen Bruchteil der Periode der Amplitudenmode. Es wurde eine Lebensdauer von τ > 100 ps des transienten metallischen Zustandes gefunden, die durch das Vorhandensein einer metastabilen Phase (4 × 1) bei Temperaturen unter der Übergangstemperatur T c erklärt werden kann.
Für die Multiphotonenabsorption wurde festgestellt, dass die Schmelzzeit etwas länger ist (τ ∼ 1 ps), und es wurde eine deutlich kürzere Lebensdauer für den Metastabilezustand von τ ∼ 6 ps gefunden, was auf einen unvollständigen Phasenübergang hinweist.
Die gefundenen Zeitskalen deuten auf ähnliche mikroskopische Mechanismen für das Schmelzen von der Ladungsdichtewelle auf Indium-Drähten im Einzel- und Multiphotonenabsorptionsbereich hin.
