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  Preferential CO oxidation in hydrogen (PROX) on ceria-supported catalysts PART I. Oxidation state and surface species on Pt/CeO2 under reaction conditions

Pozdnyakova, O., Teschner, D., Wootsch, A., Kröhnert, J., Steinhauer, B., Sauer, H., Tóth, L., Jentoft, F. C., Knop-Gericke, A., Paál, Z., & Schlögl, R. (2006). Preferential CO oxidation in hydrogen (PROX) on ceria-supported catalysts PART I. Oxidation state and surface species on Pt/CeO2 under reaction conditions. Journal of Catalysis, 237(1), 1-16. Retrieved from http://www.sciencedirect.com/science?_ob=MImg&_imagekey=B6WHJ-4HKD02Y-3-1S&_cdi=6852&_user=28741&_orig=browse&_coverDate=01%2F01%2F2006&_sk=997629998&view=c&wchp=dGLzVzz-zSkzk&md5=f5c93a9d82a014e6ff481f7f762be2bf&ie=/sdarticle.pdf.

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アイテムのパーマリンク: https://hdl.handle.net/11858/00-001M-0000-0011-05D5-1 版のパーマリンク: https://hdl.handle.net/11858/00-001M-0000-0011-05D5-1
資料種別: 学術論文

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作成者

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 作成者:
Pozdnyakova, Olga, 著者
Teschner, Detre1, 著者           
Wootsch, Attila, 著者
Kröhnert, Jutta1, 著者           
Steinhauer, Berndt1, 著者           
Sauer, Hermann1, 著者           
Tóth, Lajos, 著者
Jentoft, Friederike C.1, 著者           
Knop-Gericke, Axel1, 著者           
Paál, Zoltán1, 著者           
Schlögl, Robert1, 著者           
所属:
1Inorganic Chemistry, Fritz Haber Institute, Max Planck Society, ou_24023              

内容説明

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キーワード: Hydrogen purification; Fuel cell; Preferential CO oxidation; PROX; Platinum; Pt/CeO2; Ceria; High pressure XPS; In situ DRIFTS; TDS; HRTEM CO removal for fuel cell applications
 要旨: The CO content of hydrogen feed to proton-exchange membrane fuel cells (PEMFCs) must be kept under 1–100 ppm for their proper operation. This can be achieved by using catalysts able to selectively oxidize CO in the presence of excess hydrogen (PROX). The present study reports on the mechanism of the PROX reaction on Pt/CeO2 catalyst, using catalytic tests, in situ DRIFTS, high-pressure XPS, HRTEM, and TDS techniques. Bulk metallic, pronounced adsorbate-induced surface Pt, and a small amount of oxidized Pt sites were detected by in situ high-pressure XPS under PROX conditions. The preoxidized ceria surface was strongly reduced in pure H2 but significantly reoxidized under PROX conditions (i.e., O2 + CO in excess hydrogen) at T = 358 K. The remaining small amount of Ce3+ decreased with increasing temperature. HRTEM found well-crystallized CeO2 particles (8–10 nm) in the case of activated (pre-oxidized) sample that transformed in a large extent to an oxygen deficient ceria supercell structure after PROX reaction. Metallic Pt particles (2–3 nm) and small (0.5–0.6 nm) Pt clusters were found by HRTEM. These findings were in accordance with the variations in relative intensity of the corresponding Pt–CO bands (DRIFTS). Different types of carbonate and formate species were detected (XPS and DRIFTS). Their possible role in the reaction mechanism is discussed. Resolved OH bands could not be found by DRIFTS in the PROX reaction mixture indicating significant amount of adsorbed water in a hydrogen-bonded structure. Its presence seems to suppress hydrogen oxidation while CO oxidation still takes place, as the metallic particles are covered by CO (DRIFTS). The direct contribution of surface water in a low-temperature water–gas shift-type reaction in the PROX mixture is proposed.

資料詳細

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言語: eng - English
 日付: 2005-10-132006
 出版の状態: 出版
 ページ: -
 出版情報: -
 目次: -
 査読: 査読あり
 識別子（DOI, ISBNなど）: eDoc: 248759
URI: http://www.sciencedirect.com/science?_ob=MImg&_imagekey=B6WHJ-4HKD02Y-3-1S&_cdi=6852&_user=28741&_orig=browse&_coverDate=01%2F01%2F2006&_sk=997629998&view=c&wchp=dGLzVzz-zSkzk&md5=f5c93a9d82a014e6ff481f7f762be2bf&ie=/sdarticle.pdf
 学位: -

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出版物 1

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出版物名: Journal of Catalysis
種別: 学術雑誌
 著者・編者:
所属:
出版社, 出版地: -
ページ: - 巻号: 237 (1) 通巻号: - 開始・終了ページ: 1 - 16 識別子（ISBN, ISSN, DOIなど）: -