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  Hochdurchsatz-Untersuchungen der Synthese/Struktur/Aktivitäts-Beziehungen bei Cu/ZnO/Al2O3-Katalysatoren für die Methanolsynthese

Baltes, C. (2007). Hochdurchsatz-Untersuchungen der Synthese/Struktur/Aktivitäts-Beziehungen bei Cu/ZnO/Al2O3-Katalysatoren für die Methanolsynthese. PhD Thesis, Ruhr-Universität, Bochum.

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 Creators:
Baltes, Christian1, Author              
Affiliations:
1Research Department Schüth, Max-Planck-Institut für Kohlenforschung, Max Planck Society, ou_1445589              

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 Abstract: Ziel dieser Arbeit ist die systematische Untersuchung der Zusammenhänge zwischen Synthese, Struktur und Aktivität von großtechnisch eingesetzten Cu/ZnO/Al2O3-Katalysatoren in der Methanolsynthese. Die Untersuchung wurde mithilfe der Hochdurchsatzmethode für ein Aktivitäts-Screening und unter Weiter- entwicklung einer spezifischen HT-Analytikmethode (IR-Frontalchromatografie) durchgeführt. Dabei lag der Schwerpunkt auf dem Auffinden von Herstellungsbedingungen für Katalysatoren mit höchstmöglicher Leistung, gemessen an einem technisch eingeführten Standardkatalysator. Die CuO/ZnO/Al2O3-Katalysatoren (Verhältnis Cu/Zn/Al: 6/3/1) wurden für das Hochdurchsatz- Screening unter kontrollierten Reaktionsbedingungen (pH 4 bis 10, T 30 bis 70 °C) nach der Fällungsme- thode bei konstantem pH-Wert hergestellt. Die Katalysatoren wurden systematisch auf den Einfluss der Herstellungsparameter (pH-Wert, Fällungstemperatur) auf die folgenden Zielgrößen untersucht: Spezifi- sche Methanol-Aktivität, BET- und Cu(0)-Oberflächen, Präkursor- sowie Katalysatorzusammensetzung. Katalysator-Produktivität, BET- und Cu(0)-Oberfläche erreichen übereinstimmend bei Katalysatoren die höchsten Werte, die unter folgenden Fällungsbedingungen hergestellt wurden. • pH 6 bis 7 (60° C); BET: 115 m2/g; Cu(0): 28 m2/g; Produktivität: 120 % • pH 6 bis 7 (70° C); BET: 110 m2/g; Cu(0): 24 m2/g; Produktivität: 115 % • pH 9 bis 10 (70 °C); BET: 100 m2/g; Cu(0): 26 m2/g; Produktivität: 95 % Die Katalysatorproduktivität bezieht sich in allen Fällen auf den industriellen Referenzkatalysator Katalco 51-8 (Johnson-Matthey, Produktivität: ca. 30 mol MeOH / kg▪h). Das pulverdiffraktometrische Screening der Katalysatoren zeigt, dass alle Katalysatoren aus dem oben genannten Fällungsbereich Zink-Malachit enthalten. Die Partikelgrößen liegen zwischen 50 und 100 nm. Zink-Malachit ist somit offensichtlich eine Voraussetzung für eine überdurchschnittliche Aktivität der CuO/ZnO/Al2O3-Katalysatoren. Weiterhin weisen viele Proben aus diesem Bereich kleine Kupfer(II)-Oxid-Partikel (5 bis 10 nm) auf. Generell erreichen Katalysatoren, die unter konstantem pH-Wert gealtert wurden, deutlich höhere Aktivitäten als die frei gealterten Katalysatoren. Übereinstimmend für alle getesteten Katalysatoren ist ein An- stieg von BET-, Cu(0)-Oberfläche und Produktivität innerhalb der ersten 20 min Alterungszeit festzustellen. Nach ca. einer Stunde Alterung der Präkursoren nimmt die Produktivität aller Katalysatoren ab. Ein Zusammenhang zwischen der Ausbildung von kristallinen Phasen (Zn-Malachit) im Präzipitat - verbunden mit einem Anstieg des pH-Wertes - und zunehmender Aktivität nach ca. 20 min Alterungszeit ist anzunehmen.

Details

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Language(s): deu - German
 Dates: 2007-10-112007-10-11
 Publication Status: Published in print
 Pages: 139
 Publishing info: Bochum : Ruhr-Universität
 Table of Contents: -
 Rev. Type: -
 Identifiers: eDoc: 349576
 Degree: PhD

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