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  Synthesis of Reactive Distillation Processes

Stein, E. (2003). Synthesis of Reactive Distillation Processes. PhD Thesis, Shaker, Aachen.

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Item Permalink: http://hdl.handle.net/11858/00-001M-0000-0013-9F30-F Version Permalink: http://hdl.handle.net/11858/00-001M-0000-0029-66CC-1
Genre: Thesis

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3-8322-1969-2_DOK.PDF (Publisher version), 2MB
Name:
3-8322-1969-2_DOK.PDF
Description:
-
Visibility:
Public
MIME-Type / Checksum:
application/pdf / [MD5]
Technical Metadata:
Copyright Date:
-
Copyright Info:
eDoc_access: PUBLIC
License:
-

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Creators

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 Creators:
Stein, Erik1, Author              
Affiliations:
1Process Synthesis and Process Dynamics, Max Planck Institute for Dynamics of Complex Technical Systems, Max Planck Society, ou_1738153              

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Free keywords: -
 Abstract: Stoffumwandlung und Stofftrennung sind Basisoperationen in der Verfahrenstechnik. Werden diese Grundoperationen in einem Apparat vereint, so spricht man von einem multifunktionellen Prozess. Ein Beispiel dafür ist die Reaktivdestillation (RD), bei der Reaktion und Destillation überlagert werden. Dieses Verfahrenskonzept kann einerseits zu deutlichen Einsparungen führen, andererseits gestaltet sich das Design und die Prozessführung eines solchen multifunktionellen Prozesses schwierig. Neue Phänomene treten auf, die bei den Einzelprozessen nicht vorkommen. Ziel dieser Arbeit ist es, Kriterien zu identifizieren, bei welchen Stoffsystemen und Reaktionsklassen sich die RD lohnen kann, um eine Entscheidung im frühen Stadium des Prozessentwurfs zu erleichtern. Im Mittelpunkt der Betrachtungen stehen einfache, ideale Stoffsysteme, anhand derer grundlegende Phänomene erkannt und erläutert werden können. Am Ende der Arbeit kommen die gewonnenen Erkenntnisse beim Design von RD-Prozessen mit realen Stoffsystemen zum Tragen. Zunächst werden die Grundlagen aufgearbeitet, die für den Entwurf von RD-Prozessen benötigt werden. Zu nennen sind hier die Konzepte "Rückstandskurve (Residue Curve)", "Reaktive kinetische Azeotrope" sowie verschiedene Designmethoden. Weiterhin werden Grundlagen der mathematischen Modellierung und Optimierung zusammengefasst. Bei dem ersten Anwendungsbeispiel handelt es sich um ein binäres ideales Stoffsystem, bei dem in einer Isomerisierungsreaktion die Komponente A in die Komponente B überführt werden soll. Ausgehend von den inhärenten Systemeigenschaften, wie relative Flüchtigkeit und Reaktionskinetik, werden unterschiedliche Prozessvarianten entwickelt und verglichen. Dabei zeigt sich die Relevanz der prinzipiellen Untersuchungen für das konkrete Kolonnendesign. Im nächsten Schritt werden ternäre ideale Systeme mit unterschiedlichen Reaktionsschemata betrachtet. Analog zum binären System werden zunächst die Basiseigenschaften wie kinetische Azeotrope ermittelt. Davon abhängig sind die unterschiedlichen Prozessvarianten, die zum Teil mit Hilfe bekannter Auslegungsmethoden wie den Fenske-Underwood-Gleichungen für nichtreaktive Kolonnen bestimmt werden. Für das Design der RD-Prozesse wird auf mathematische Optimierungsmethoden zurückgegriffen. Es handelt sich dabei um Probleme der gemischt-ganzzahligen nichtlinearen Programmierung (MINLP), die mit speziellen Werkzeugen gelöst werden. Im Vergleich zum herkömmlichen Prozess, bei dem Reaktion und Stofftrennung in verschiedenen Apparaten stattfinden, sind RD-Prozesse - abhängig vom jeweiligen Reaktionsschema - deutlich kostengünstiger bis absolut ungeeignet. Neben dem Reaktionsschema spielen auch konkrete Stoffdaten eine entscheidende Rolle bei der Auswahl des günstigsten Prozesses. Abschließend werden zwei reale Stoffsysteme betrachtet. Es handelt sich dabei um die reaktive Trennung von eng siedenden Gemischen, hier beispielhaft die Trennung der Isomere Isobuten und 1-Buten. Im ersten Beispielsystem ist der Reaktionspartner Methanol, wodurch sich als Zwischenprodukt Methyl tert-Butyl Ether (MTBE) ergibt. Im zweiten Beispielsystem wird Wasser eingesetzt, was zu tert-Butylalkohol (TBA) als Zwischenprodukt führt. Die wesentlichen Nebenreaktionen und -produkte werden berücksichtigt, wodurch sich eine etwas andere Fragestellung als bei den idealen Stoffsystemen ergibt. Es zeigt sich, dass das Prozessdesign auf der Basis mathematischer Optimierung bei diesen komplexen Systemen schnell an seine Grenzen stößt, weshalb hier konzeptionelle Überlegungen und Simulationsstudien überwiegen. Um auch bei solchen Systemen Optimierungswerkzeuge nutzbringend einzusetzen, werden Modellvereinfachungen vorgestellt und diskutiert. Die Untersuchung der verschiedenen Beispielsysteme zeigt, dass für das Design von RD-Prozessen ein profundes Wissen um die komplexen Wechselwirkungen von Reaktion und destillativer Trennung unabdingbar ist. Allerdings lässt sich allein aus diesem Wissen kein optimaler Prozess ableiten. Es erfordert weiterhin Methoden der mathematischen Modellierung und Optimierung, die ausgehend von konzeptionellen Studien zu einer optimalen Lösung führen. Die wesentliche Einschränkung, die einen universellen Einsatz dieser Methodik bei realen industriellen Prozessen verbietet, besteht derzeit darin, dass die verfügbaren Optimierungswerkzeuge solch komplexe Modelle nicht zufriedenstellend lösen können. Unabhängig von der Weiterentwicklung auf der Werkzeugseite besteht die Möglichkeit, bei der Modellierung Vereinfachungen vorzunehmen und so den vielversprechenden Einsatz von Optimierungsmethoden beim Design von Reaktivdestillationsprozessen voranzutreiben.

Details

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Language(s): eng - English
 Dates: 2003-07-14
 Publication Status: Accepted / In Press
 Pages: 141
 Publishing info: Aachen : Shaker
 Table of Contents: -
 Rev. Method: -
 Degree: PhD

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