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Schlagwörter:
Dynamical control of matter; Mott insulator; correlated electronic systems; Ultrafast optical spectroscopy; Laser
Zusammenfassung:
The ultrafast on demand control of functional materials is fundamental for highspeed new generation storage and switching devices. Strongly correlated compounds hold an important position along this direction because of the coexistence of various degrees of freedom, which make them delicate towards even minute external perturbations. Femtosecond optical pulses represent an ideal tool to induce ultrafast changes in their macroscopic electronic properties.
In this thesis, we resolved the temporal pathway of the photo-induced phase transitions on time scales comparable or shorter than the characteristic perturbation time, in two prototypical correlated electron materials. Knowledge of the ultimate timescale, on which a transition occurs, is of fundamental interest to understand the mechanisms stabilizing the ground states of these systems. Furthermore, the coherent response of effective interactions on few femtosecond time scales can allow identifying the nonlinear coupling behind vibrational excitations and the electronic correlations.
We investigated the photo-induced melting of orbital ordering in half-filled manganite La0.5Sr1.5MnO4 with ~ 4 fs time resolution and found a temporal bottleneck, corresponding to one-quarter period of the in-plane Jahn-Teller mode (B1g at 14.7 THz). This observation established that the Jahn-Teller effect is the driving force to the stable orbital order, rather than the electronic interactions. We also found coherent oscillations of the structural distortion mode with a threshold to its amplitude in the fluence dependence. These oscillations are triggered by a cooperative latticeorbital response underscoring the structural pathway taken by photoinduced rearrangement of the orbital order.
In a second experiment, we coherently control many-body interactions in strongly correlated quantum materials. Specifically, we dynamically modulate the electronic on-site correlations in the organic 1D Mott insulator ET-F2TCNQ. Within the picture of a Hubbard model that represents controlling the onsite repulsion U, along the lines of what is achieved so far only in cold gases through the Feshbach resonance. The phase stable optical excitation of a charge-coupled molecular vibrational mode of the constituting ET-molecule of the organic salt modulates the local charge densities on each site, thus changing the effective Coulomb screening and hence the effective correlation U/t. Probing the frequency resolved charge transfer spectrum on a sub-10 fs timescale allows us to investigate the correlation dynamics during the vibrational excitation with sub-cycle time resolution. We found that exclusively U/t is modulated at a frequency twice the driving field of the coherently driven molecular displacement. This experiment opens a new pathway to dynamically control the correlations in many-body systems, a task so far only possible in cold atoms experiments.
Zusammenfassung:
Die gezielte Kontrolle funktionaler Materialien auf ultrakurzen Zeitskalen ist für die Entwicklung zukünftiger Hochgeschwindigkeitsrechner und -speicher unerlässlich. Materialien mit starken elektronischen Korrelationen halten eine wichtige Position in diesem Feld, bedingt durch die Koexistenz verschiedener Freiheitsgrade, welche sie besonders empfindlich gegenüber äußeren Einflüssen machen. In diesem Zusammenhang haben sich Femtosekunden-Laserpulse als ideales Werkzeug für die ultraschnelle Veränderung ihrer makroskopischen elektronischen Eigenschaften herausgestellt.
In der vorliegenden Arbeit wird der Ablauf lichtinduzierter Phasenübergänge in zwei prototypischen korrelierten Elektronensystemen auf Zeitskalen, die vergleichbar oder kürzer als die charakteristische Anregungsdauer sind, untersucht. Die Kenntnis der ultimativen Dauer, die ein Phasenübergang benötigt, wäre von fundamentaler Bedeutung für das Verständnis der Prozesse und Mechanismen, welche den Grundzustand dieser Materialen stabilisieren. Ferner würde die Untersuchung kohärenter Dynamik auf der Zeitskala nur weniger Femtosekunden die Identifikation nichtlinearer Kopplungen zwischen direkt angeregten Schwingungsmoden und elektronischen Wechselwirkungen in korrelierten Systemen ermöglichen.
Wir untersuchten das lichtinduzierte Abschmelzen der orbitalen Ordnung im halb-dotierten Manganit La0.5Sr1.5MnO4 mit einer Zeitauflösung von ca. 4 fs und fanden eine zeitliche Limitierung dieser Dynamik, die einer Viertelperiode des planaren Jahn-Teller Phonons (B1g bei 14.7 THz) entspricht. Diese Beobachtung impliziert, dass der Jahn-Teller Effekt, und nicht die elektronischen Interaktionen, die treibende Kraft zur Stabilisierung der orbitalen Ordnung ist. Wir beobachteten ebenfalls kohärente Schwingungen dieser strukturellen Mode, allerdings nur oberhalb einer Schwelle in der optischen Anregungsdichte. Wir schließen, dass diese Schwingungen durch eine kooperative Antwort der involvierten elektronischen Orbitale und des Kristallgitters auf den Laserpuls getrieben werden und unterstreichen damit die Bedeutung der strukturellen Komponente während der lichtinduzierten Neuordnung der orbitalen Ordnung.
In einem zweiten Experiment studierten wir die Möglichkeit der voll kohärenten Kontrolle von Vielteilchen-Interaktionen in einem stark korrelierten Quantensystem. Dazu modulierten wir im organischen ein-dimensionalen Mott-Isolator ET-F2TCNQ (einem Molekularkristall) die lokalen elektronischen Korrelationen. Im Bild des Hubbard-Modells entspricht dies einer gezielten Kontrolle der Abstoßung U, was experimentell bisher nur in tiefkalten Gasen durch die Feshbach- Resonanz erreicht werden konnte. Die phasenstabile optische Anregung einer lokalen ladungsträger-gekoppelten Schwingungsmode der ET-Moleküle moduliert die lokale Elektronendichte, und damit einhergehend die effektive Coulomb Abstoßung sowie die effektive Korrelation U/t. Die spektral aufgelöste optische Abfrage des Ladungstransfer-Bandes auf einer Zeitskala unterhalb von 10 fs ermöglicht die Analyse der Korrelationsdynamik während der Schwingungs-Anregung mit einer Zeitauflösung oberhalb einer Schwingungsperiode. Wir fanden, dass die effektive Korrelation U/t bei der doppelten Frequenz der resonant getriebenen Molekularschwingung moduliert wird. Dieses Experiment ebnet einen neuen Weg zur dynamischen Kontrolle von Korrelationen in kondensierten Vielteilchen-Systemen.
