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キーワード:
Molekülphysik; Elektronenstreuung; Ausrichtung; Kaltes Molekül; Strukturdynamik; molecular physics; electron diffraction; alignment; cold molecules; structural dynamics
要旨:
The incentive of this work is to investigate the structure and intrinsic dynamics of molecules in the gas-phase by coherent electron diffraction. Time-resolved electron diffraction allows for recording of structural changes on the atomic scale. Controlling the molecules' spatial orientation increases the amount of information that can be retrieved from electron diffraction patterns.
This thesis includes some basics of electron diffraction theory and the according simulations to predict diffraction patterns. The simulations were used to compare different molecules and to illustrate the advantage of spatially controlled molecules as samples.
A controlled-molecules setup that operated at a kHz repetition rate is presented. The gas-phase molecules were prepared in cold, supersonic beams and could be quantum state selected by means of electric deflection. These samples were strongly aligned by intense picosecond laser pulses and could be mixed-field oriented. It was shown how the selection of low-rotational-energy states enhanced both alignment and orientation. Within this work a dc electron source was developed according to the requirements of diffraction experiments on samples of controlled molecules. The electron gun was able to produce a million of electrons per pulse with a pulse duration of tens of picoseconds. The focusing electrodes were arranged in a configuration similar to a velocity-map-imaging spectrometer for the photo-cathode. The spectrometer was used to characterize the electron pulse in combination with electron trajectory simulations. The signal-to-noise of the setup was examined and significantly improved for the planned electron diffraction experiments on controlled gas-phase molecules. Diffraction data from a thin polycrystalline aluminum sample was recorded to test the electron gun with regard to coherence and resolution. Electron diffraction off gaseous molecular and atomic samples from a non-supersonic gas nozzle was used to ensure agreement between diffraction simulations and experiments.
The final setup combined the electron gun and the controlled-molecules apparatus. Major steps were taken toward electron diffraction off controlled gas-phase molecules: The candidate molecule 2,5-diiodobenzonitrile was aligned. Its deflection allowed for improvement of background subtraction and for selection of low rotational quantum states. Spatial imaging in combination with electron impact ionization allowed for monitoring the spatial overlap between alignment laser and the electron beam. The remaining steps toward electron diffraction of state-selected and aligned molecules are discussed in the outlook of this thesis.
要旨:
Das Ziel dieser Arbeit ist es, molekulare Strukturen und Dynamiken in der Gasphase
mithilfe von zeitaufgelöster Elektronenstreuung zu untersuchen. Der Informationsgehalt der Streubilder kann sich erhöhen, wenn die Moleküle im Raum orientiert werden.
Zu Beginn dieser Arbeit werden theoretische Grundlagen der Elektronenstreuung diskutiert. Darauf basierende Simulationen erlaubten die Vorhersage von Streubildern. Dabei wurden verschiedene Moleküle verglichen und die Vorteile räumlicher Ausrichtung verdeutlicht.
In der dann präsentierten Apparatur konnten Moleküle in Gasphase bei einer experimentellen Rate von 1 kHz kontrolliert werden. Durch Überschallexpansion gekühlte Molekülstrahlen wurden mithilfe elektrischer Felder abgelenkt, was die Selektion nach Quantenzuständen ermöglichte. Die Ausrichtung der Moleküle erfolgte durch einen intensiven Pikosekundenlaser und die Orientierung wurde mithilfe gemischter Feldern erreicht. Die Auswahl von Molekülen in niedrigen Rotationszuständen verbesserte den Grad der Ausrichtung und der Orientierung.
Die im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Elektronenkanone war an die Anforderungen der Streuexperimente an kontrollierten Molekülen angepasst. Die Quelle erzeugte Pulse mit einer Million Elektronen bei einer Pulsdauer von mehreren zehn Pikosekunden. Die Fokussierelektroden der Kanone dienten zugleich als "Velocity-Map-Imaging"-Spektrometer für die von der Kathode emittierten Elektronen. Dieses wurde in Kombination mit Simulationen von Elektronentrajektorien genutzt, um den Aufbau zu charakterisieren. Das Signal-Rausch-Verhältnis wurde untersucht und deutlich verbessert. Streuexperimente an dünner Aluminium-Folie dienten als Test für Kohärenz und Auflösung. Darüber hinaus wurden die Elektronen an atomaren und molekularen Gasen gestreut, die aus einer nicht-supersonischen Quelle stammten. Damit konnte die Übereinstimmung von Streusimulationen mit Experimenten gezeigt werden.
Der finale Aufbau vereinte die Elektronenquelle mit der Molekülstrahlapparatur für kontrollierte Moleküle. 2,5-Diiodobenzonitril Moleküle wurden ausgerichtet. Ablenkung der Moleküle erleichterte einerseits den Hintergrundabzug und diente andererseits der Auswahl niedriger Rotationszustände. Unter Ausnutzung der räumlichen Abbildung von Ionen konnte der Überlapp zwischen Elektronenstrahl und Ausrichtungslaser überprüft werden. Die noch ausstehenden Schritte für Elektronenstreuung an kontrollierten Molekülen werden im Ausblick dieser Arbeit diskutiert.
