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  Quantum-state resolved lifetime of triplet (ã3A2) formaldehyde

Krüger, B. C., Schäfer, T., Wodtke, A. M., & Park, G. B. (2019). Quantum-state resolved lifetime of triplet (ã3A2) formaldehyde. Journal of Molecular Spectroscopy, 362, 61-68. doi:10.1016/j.jms.2019.06.001.

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Basisdaten

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Genre: Zeitschriftenartikel
Andere : Quantum-state resolved lifetime of triplet (ã3A2) formaldehyde
Andere : Quantum-state resolved lifetime of triplet ((a)over-tilde(3)A(2)) formaldehyde.

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j.jms.2019.06.001.pdf (Verlagsversion), 928KB
 
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j.jms.2019.06.001.pdf
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Privat
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application/pdf
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Externe Referenzen

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Urheber

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 Urheber:
Krüger, B. C.1, Autor           
Schäfer, T.1, Autor           
Wodtke, A. M.1, Autor           
Park, G. B.1, Autor           
Affiliations:
1Department of Dynamics at Surfaces, MPI for Biophysical Chemistry, Max Planck Society, ou_578600              

Inhalt

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Schlagwörter: Formaldehyde; Intersystem crossing; Tunneling rates
 Zusammenfassung: We report state-resolved lifetimes of formaldehyde in the first excited triplet (a) over tilde (3)A(2) electronic state. Pumplaser excitation within 2800 cm(-1) of the triplet origin is followed by variably delayed F-2-laser ionization. Lifetimes fluctuate from > 100 mu s to similar to 100 ns and a large isotope effect is observed. The average decay rate increases exponentially with increasing vibrational energy above the electronic origin, consistent with a mechanism involving tunneling through the barrier on the electronic ground state to the CO + H-2/D-2 continuum. By accessing the triplet state we are able to investigate the molecular elimination reaction down to similar to 25 kJ/mol below the zero-point-energy corrected activation barrier. A model based on empirical RRKM rates allows the intersystem crossing matrix elements to be estimated. The T-1-S-0 intersystem crossing matrix elements are comparable to the S-1-S-0 internal conversion matrix elements observed at similar vibrational excitation.

Details

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Sprache(n): eng - English
 Datum: 2019-08
 Publikationsstatus: Erschienen
 Seiten: -
 Ort, Verlag, Ausgabe: -
 Inhaltsverzeichnis: -
 Art der Begutachtung: Expertenbegutachtung
 Identifikatoren: DOI: 10.1016/j.jms.2019.06.001
 Art des Abschluß: -

Veranstaltung

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Entscheidung

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Projektinformation

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Quelle 1

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Titel: Journal of Molecular Spectroscopy
  Andere : J. Mol. Spectrosc.
  Kurztitel : JMS
Genre der Quelle: Zeitschrift
 Urheber:
Affiliations:
Ort, Verlag, Ausgabe: Elsevier B. V.
Seiten: - Band / Heft: 362 Artikelnummer: - Start- / Endseite: 61 - 68 Identifikator: ISSN: 0022-2852
CoNE: https://pure.mpg.de/cone/journals/resource/954922646043