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  The Electronic Origin of Far-Red-Light-Driven Oxygenic Photosynthesis

Sirohiwal, A., & Pantazis, D. A. (2022). The Electronic Origin of Far-Red-Light-Driven Oxygenic Photosynthesis. Angewandte Chemie International Edition, 61(16): e202200356. doi:10.1002/anie.202200356.

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Basisdaten

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Genre: Zeitschriftenartikel

Externe Referenzen

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Urheber

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 Urheber:
Sirohiwal, Abhishek1, Autor           
Pantazis, Dimitrios A.1, Autor           
Affiliations:
1Research Group Pantazis, Max-Planck-Institut für Kohlenforschung, Max Planck Society, ou_2541711              

Inhalt

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Schlagwörter: Charge Separation; Excited States; Multiscale Modeling; Photosynthesis; Reaction Center
 Zusammenfassung: Photosystem-II uses sunlight to trigger charge separation and catalyze water oxidation. Intrinsic properties of chlorophyll a pigments define a natural “red limit” of photosynthesis at ≈680 nm. Nevertheless, charge separation can be triggered with far-red photons up to 800 nm, without altering the nature of light-harvesting pigments. Here we identify the electronic origin of this remarkable phenomenon using quantum chemical and multiscale simulations on a native Photosystem-II model. We find that the reaction center is preorganized for charge separation in the far-red region by specific chlorophyll–pheophytin pairs, potentially bypassing the light-harvesting apparatus. Charge transfer can occur along two distinct pathways with one and the same pheophytin acceptor (PheoD1). The identity of the donor chlorophyll (ChlD1 or PD1) is wavelength-dependent and conformational dynamics broaden the sampling of the far-red region by the two charge-transfer states. The two pathways rationalize spectroscopic observations and underpin designed extensions of the photosynthetically active radiation limit.

Details

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Sprache(n): eng - English
 Datum: 2022-01-102022-02-092022-04-11
 Publikationsstatus: Erschienen
 Seiten: 5
 Ort, Verlag, Ausgabe: -
 Inhaltsverzeichnis: -
 Art der Begutachtung: Expertenbegutachtung
 Identifikatoren: DOI: 10.1002/anie.202200356
 Art des Abschluß: -

Veranstaltung

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Entscheidung

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Projektinformation

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Quelle 1

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Titel: Angewandte Chemie International Edition
  Kurztitel : Angew. Chem., Int. Ed.
Genre der Quelle: Zeitschrift
 Urheber:
Affiliations:
Ort, Verlag, Ausgabe: Weinheim : Wiley-VCH
Seiten: - Band / Heft: 61 (16) Artikelnummer: e202200356 Start- / Endseite: - Identifikator: ISSN: 1433-7851
CoNE: https://pure.mpg.de/cone/journals/resource/1433-7851