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Excitonic Insulator; Strong electron phonon coupling
Abstract:
Understanding and controlling the interaction between quasiparticles in quantum materials is still an ongoing endeavour in condensed matter physics. In this thesis the interaction between phononic, electronic and excitonic degrees of freedom is investigated using first principles and model calculations for prototype candidates of a family of correlated materials.
In the first part of this thesis I am going to present two different cases, where the strong coupling between electrons and phonons can be used to control the material properties in a solid. The first example, which I am going to discuss, is SiP2. I will show that its quasi one-dimensional structure gives rise to peculiar hybrid dimensional excitons. These are shown to be detectable through their strong coupling to the ionic degrees of freedom, which leads to the emergence of exciton phonon sidebands. These have been detected by our experimental collaborators, which marks the first measurement of such low dimensional exciton phonon sidebands in a bulk system and show a prime example of symmetry engineering of the electronic degrees of freedom. For a second example I will show, how the ionic system can be dynamically controlled via an electronic excitation which allows to manipulate the reflectivity in the THz regime. I will identify the microscopical coupling mechanism of this phenomenon, which arises through the strong coupling between the involved electronic and phononic states, and explain how this manifests in an enhancement of the reflectivity of the system.
In the second part of the thesis I will present how one can understand the nature of competing phase transitions using a combined ab-initio and model calculation approach. I will discuss Ta2NiSe5, which is currently the most discussed candidate to host a phase transition to an excitonic insulating state. The difficulty in understanding this transition is that it is intrinsically coupled to a structural phase transition which makes the unique signature of the conjectured excitonic insulating groundstate elusive. Therefore, it is necessary to understand the nature of both transitions separately and disentangle the contribution of the two. I will discuss how an excitonic instability in this system could arise and identify its order parameter, but then show that the actual material does not realize it. Instead Ta2NiSe5 displays a structural instability, which leads to changes in the electronic system that is in agreement with the experiments for this material. Thus, we conclude that the phase transition is stemming from a structural instability rather than an excitonic instability.
Abstract:
Das Verständnis und die Kontrolle von Quasiteilchen in Quantenmaterialien ist bis heute eine Herausforderung für die aktuelle Forschung. In dieser Dissertation werde ich die Wechselwirkung zwischen eletronischen, exzitonischen und phononischen Freiheitsgraden mittels ab-initio und Modellrechnungen untersuchen.
In dem ersten Teil dieser Arbeit werde ich zwei verschiedene Beispiele von Systemen präsentieren, deren Eigenschaften sich durch ihre starke Wechselwirkung zwischen Ionen und Elektronen manipulieren lassen. In dem ersten Projekt diskutiere ich SiP2. Dies ist ein Kristall mit quasi-eindimensionaler Struktur, welcher Exzitonen mit einer besonderen hybrid-dimensionalen Struktur beheimatet. Es wird gezeigt, dass diese Struktur erlaubt die starke Wechselwirkung dieser Teilchen mit Phononen zu messen, da dieser stark korrelierte Exziton-Phonon Zustand als Nebenpeak zu den exzitonischen Hauptpeaks sichtbar wird. Diese wurden von unseren experimentellen Kollegen gemessen, was die erste Messung dieser niedrigdimensionalen Exziton-Phonon Nebenmaxima in einem dreidimensionalen Kristall darstellt. In einem zweiten Projekt werde ich zeigen wie das ionische System durch seine starke Kopplung zu dem elektronischen System gezielt durch die Anregung des letzteren manipuliert werden kann. So ist es möglich die Reflektivität des Systems mittels eines gezielten Laserpulses signifikant zu erhöhen. Ich werde in dieser Arbeit den mikroskopische Mechanismus dieses Phänomens identifizieren, zeigen welche elektronischen und ionischen Zustände dazu stark miteinander koppeln und erklären wie dies zu der Vergrößerung der Reflektivität des Kristalls führt.
In dem zweiten Teil dieser Arbeit werde ich zeigen wie mittels eines kombinierten Ansatzes aus ab-initio-Rechnungen, Modellrechnungen und experimentellen Daten ein kompetitiver Phasenübergang verstanden werden kann. Ich werde den Ta2NiSe5 Kristall diskutieren, welcher gegenwärtig der meistdiskutierte Kandidat ist um den exzitonischen Isolator Zustand zu realisieren. Die Schwierigkeit bei der Suche nach diesem Zustand ist, dass dieser in Ta2NiSe5 intrinsisch mit einem strukturellen Phasenübergang gekoppelt ist. Dies macht es schwer den vermuteten exzitonisch isolierenden Zustand eindeutig zu identifizieren. Deshalb ist es nötig beide Phasenübergänge einzelnd genau zu verstehen, um ihre Signatur in dem kompetitiven Phasenübergang unterscheiden zu können. Ich werde dies anhand dieses exzitonischen Isolator Kandidaten aufzeigen und diskutieren wie solch eine exzitonische Instabilität aussehen könnte und ihren Ordnungsparameter identifizieren. Anschließend werde ich jedoch zeigen, dass diese exzitonische Instabilität im realen Material nicht realisiert ist und stattdessen eine strukturelle Instabilität den Phasenübergang dominiert. Diese führt zu einer Signatur, welche im Einklang mit den experimentellen Messungen ist. Deshalb ist das Fazit, dass der exzitonische Isolator in dem Phasenübergang in Ta2NiSe5 keine Rolle spielt.
