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Abstract:
Diese Arbeit stellt den ersten Schritt zum Verständnis der Wechselwirkung homologer Kohlenwasserstoffe mit der RuO2(110)-Oberfläche dar und hat erste Einblicke in die strukturellen Eigenschaften und Bindungsverhältnisse gegeben. Zur Untersuchung der Adsorption von Methan und Ethan wurden TDS- und HREELS-Experimente unter UHV-Bedingungen durchgeführt. Diese haben zu folgenden Ergebnissen geführt:
Aufgrund seiner edelgasähnlichen Elektronenkonfiguration wechselwirkt Methan nur sehr schwach mit der RuO2(110)-Oberfläche. Die daraus folgende Physisorption spiegelt sich darin wider, dass Methan bereits bei 136 K vollständig desorbiert ist. Dass die Wechselwirkung des Methans mit der RuO2(110)-Oberfläche eine schwache Physisorption ist, konnte mithilfe der HREEL-Spektren untermauert werden. Dier Vergleich mit Gasphasenwerten theoretisch berechneter (B3LYP/6311-G**) IR- und Raman-Spektren zeigt, dass die Schwingungen sehr gut übereinstimmen (s. Abb. 6.7), was auf eine geringe Störung der elektronischen Eigensschaften zurückzuführen ist. Während sich die TD-Spektren der stöchiometrischen und der sauerstoffreichen RuO2(110)-Oberfläche nur in der Desorption molekularen Sauerstoffs unterscheiden, zeigen die HREEL-Spektren, dass Methan kaum auf der sauerstoffreichen Oberfläche adsorbiert, da ein Teil der Rucus-Plätze durch Ocus blockiert ist.
Prinzipiell zeigt Ethan ein dem Methan sehr ähnliches Adsorptionsverhalten. Hingegen ist Ethan erst bei 195 K vollständig von der RuO2(110)-Oberfläche desorbiert, was auf eine stärkere Van-der-Waals-Wechselwirkung zurückzuführen ist. Außerdem erfolgt die Desorption in einem charakteristischen dreistufigen Muster: Die Ethan-Multilage desorbiert bei 113 K, gefolgt von der 2. Lage bei 134 K und der Monolage bei 170 K. Auf der sauerstoffreichen RuO2(110)-Oberfläche is das Signal der Monolage aufgrund der konkurrierenden Ocus-Spezies nur als Schulter ausgebildet. Die Schwingungsmoden des adsorbierten Ethans konnten eindeutig zugeordnet werden und wurden durch Isotopenmarkierungs-Experimente bestätigt.
In weiteren Studien sollten höhere Homologe einbezogen werden, um den Einfluss der Kettenlänge auf das Adsorptionsverhalten zu bestimmen und mögliche Oxidationsprodukte zu beobachten. Darüber hinaus ist es auch erforderlich, den Einfluss von Promotoren auf die Reaktivität der RuO2(110)-Oberfläche zu untersuchen.
