Abstract
The dream to control chemical reactions that are essential to life is now closer than ever to gratify. Recent scientific progress has made it possible to investigate phenomena and processes which deploy at the angstroms scale and at rates on the order femtoseconds. Techniques such as Ultrafast Electron Diffraction (UED) are currently able to reveal the spatial atomic configuration of systems with unit cell sizes on the order of a few nanometers with about 100 femtosecond temporal resolution. Still, major advances are needed for structural interrogation of biological systems like protein crystals, which have unit cell sizes of 10 nanometers or larger, and sample sizes of less than one micrometer. For such samples, the performance of these electron-based techniques is now limited by the quality, in particular the brightness, of the electron source.
The current Ph.D. work represents a contribution towards the development and the characterization of electron sources which are essential to static and time-resolved electron diffraction techniques. The focus was on electron source fabrication and electron beam characterization measurements, using the solenoid and the aperture scan techniques, but also on the development and maintenance of the relevant experimental setups. As a result, new experimental facilities are now available in the group and, at the same time, novel concepts for generating electron beams for electron diffraction applications have been developed. In terms of existing electron sources, the capability to trigger and detect field emission from single double-gated field emitter Mo tips was successfully proven. These sharp emitter tips promise high brightness electron beams, but for investigating individual such structures, new engineering was needed. Secondly, the influence of the surface electric field on electron beam properties has been systematically performed for flat Mo photocathodes. This study is very valuable especially for state-of-the-art electron guns where acceleration electric fields as high as 100 MV m are possible. Regarding the development of novel electron sources, the fabrication of patterned photocathode structures, consisting of micrometric emitters was analyzed. These could bring major advantages in terms of electron beam quality, due to the possibility of controlling the size and the shape of the emitting area. On the other hand, first beam characterization measurements of a new type of electron source, based on optical fibers, were performed. While these structures hold all the advantages of the patterned electron sources discussed above, they proved to be much easier to fabricate and their use require no alignment of optical elements inside vacuum, which is usually subject of setup constraints. The experimental output of the current Ph.D. work is very promising and pave the way to a new generation of diffraction experiments with capabilities exceeding the limitations faced before.
Der Traum, chemische Reaktionen in lebenden Systemen verstehen und sogar steuern zu können, scheint in greifbarer Nähe zu sein. Jüngste wissenschaftliche Fortschritte ermöglichen es, Phänomene und Prozesse, welche auf eine Längenskala von einem Angström und einer Zeitskala von Femtosekunden stattfinden, zu untersuchen. Diesbezüglich sind insbesondere Methoden wie ultraschnelle Elektronenbeugung (ultrafast electron diffraction, UED) zu nennen, welche Strukturdynamik an Kristallen mit einer Einheitszellengrösse von mehreren Nanometern mit etwa 100 Femtosekunden Zeitauflösung ermöglicht. Dennoch besteht ein großer Bedarf an Weiterentwicklung dieser Methoden, um sie für biologische Proben, insbesondere Proteinkristalle, anwendbar zu machen. Letztere weisen relativ große Einheitszellen im 10 Nanometer Bereich auf, jedoch nur relativ kleine Probengrössen von etwa einem Mikrometer, sodass die Helligkeit der Elektronenquelle umso mehr ausschlaggebend für die Anwendbarkeit von UED ist.
Die vorliegende Doktorarbeit stellt einen Beitrag zur Entwicklung und Charakterisierung von Elektronenquellen dar, welche für zeitaufgelöste als auch statische Elektronenbeugungsexperimente tauglich sind. Der Schwerpunkt der Arbeiten liegt in der Fertigung von Elektronenquellen und deren Charakterisierung mittels ”solenoid scan” und ”aperture scan” Methoden. Konstruktion und Instandhaltung der hierzu notwendigen Versuchsaufbauten bildete einen wesentlichen Teil der Tätigkeiten, und die entstandenen Einrichtungen stehen der Arbeitsgruppe nun zur Verfügung. Gelichzeitig wurden neuartige Konzepte zur Erzeugung von Elektronenstrahlen für Elektronenbeugungsversuche entwickelt, es wurde aber auch an der Weiterentwicklung bestehender Elektronenquellen gearbeitet. So wurde Feldemission von einzelnen Spindt-Typ Emittern, welche sich aus einer auf einem chip integrierten Molybdän Nanospitze und einer Extraktor- sowie Kollimatorelektrode zusammensetzen, erstmals gezeigt. Die hohe potentielle Helligkeit von großflächigen Arrays solcher Emitter wurde somit auch für einzelne Emitter gezeigt. Des Weiteren wurden die Eigenschaften von fotoelektrisch erzeugten Elektronenstrahlen an planaren Molybdänoberflächen in Abhängigkeit des elektrischen Extraktionsfeldes an diesen Fotokathoden systematisch untersucht. Die Ergebnisse dieser Studie sind besonders relevant und Wertvoll bezüglich Anwendungen in Elektronenbeschleunigern welche Feldstärken bis zu 100 MV/m aufweisen. Die Herstellung und Untersuchung mikroskopisch strukturierter Fotokathoden als Elektronenquellen mit einer genau abstimmbaren Emissionsfläche und Form zur besseren Reglung der Strahlqualität zählt zu den neuartigen Entwicklungen der vorliegenden Arbeit. Besonders bequem herzustellen und einsetzbar ist die ebenfalls neuartig entwickelte Elektronenquelle bestehend aus Metallbeschichteten optischen Fasern als hochwertige Fotoelektronenquelle, welche die Vorteile von strukturierten Fotokathoden geschickt mit integriertem optischen Anschluss kombiniert, und somit die Notwendigkeit einer aufwändigen Ausrichtung optischer Elemente vermeidet. Die experimentellen Entwicklungen der vorliegenden Doktorarbeit sind sehr aussichtsreich und ebnen den Weg für eine neue Generation von Elektronenbeugungsexperimenten welche heutige Möglichkeiten übertreffen.