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Hochschulschrift

Correlated Nuclear and Electronic Dynamics in Photoionized Systems studied by Quantum and Mixed Quantum-Classical Approaches

MPG-Autoren
/persons/resource/persons196491

Li,  Zheng
International Max Planck Research School for Ultrafast Imaging & Structural Dynamics (IMPRS-UFAST), Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter, Max Planck Society;

Volltexte (frei zugänglich)

Zheng___Li.pdf
(Verlagsversion), 17MB

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Zitation

Li, Z. (2014). Correlated Nuclear and Electronic Dynamics in Photoionized Systems studied by Quantum and Mixed Quantum-Classical Approaches. PhD Thesis, Universität Hamburg, Hamburg.


Zitierlink: http://hdl.handle.net/11858/00-001M-0000-002A-E318-F
Zusammenfassung
The advent of free electron lasers and high harmonic sources enables the investigation of electronic and nuclear dynamics of molecules and solids with atomic spatial resolution and femtosecond/attosecond time resolution, using bright and ultrashort laser pulses of frequency from terahertz to hard x-ray range. With the help of ultrashort laser pulses, the nuclear and electronic dynamics can be initiated, monitored and actively controlled at the typical time scale in the femtosecond to attosecond realm. Meanwhile, theoretical tools are required to describe the underlying mechanism. This doctoral thesis focuses on the development of theoretical tools based on full quantum mechanical multiconfiguration time--dependent Hartree (MCTDH) and mixed quantum classical approaches, which can be applied to describe the dynamical behavior of gas phase molecules and strongly correlated solids in the presence of ultrashort laser pulses. In the first part of this thesis, the focus is on the motion of electron holes in gas phase molecular ions created by extreme ultraviolet (XUV) photoionization and watched by spectroscopic approaches. The XUV photons create electron-hole in the valence orbitals of molecules by photoionization, the electron hole, as a positively charged quasi-particle, can then interact with the nuclei and the rest of electrons, leading to coupled non-Born-Oppenheimer dynamics. I present our study on electron--hole relaxation dynamics in valence ionized molecular ions of moderate size, using quantum wave packet and mixed quantum-classical approaches, using photoionized molecular ion as example. We have shown that the coupled motion of the electron--hole and the nuclei can be mapped out with femtosecond resolution by core-level x-ray transient absorption spectroscopy. Furthermore, in specific cases, the XUV photon can create a coherent electron hole, that can maintain its coherence to time scales of ~ 1 picosecond. Employing XUV pump - IR probe spectroscopy, one can resolve coherent electron-hole motion in molecular ions, from which quantum beating can be observed. In the second part of this thesis, I present our study on the electron dynamics of strongly correlated solids triggered by ultrashort laser pump. The effort is devoted to develop an efficient scheme for the nonequilibrium dynamical mean field theory (DMFT) that is able to accurately capture long time dynamics. All these applications are treated within a general theoretical framework from time-dependent formulation of Schrödinger equation.
Das Aufkommen der Freie-Elektronen-Laser und hohe Harmonische Lichtquellen ermöglicht die Untersuchung der Elektronen- und Kerndynamik in Atomen, Molekölen und Festkörpern mit atomarer (räumlich) und Femtosekunden/Attosekunden (zeitlich) Auflösung. Dank der ultrahellen und ultrakurzen Lichtpulsen im Frequenzbereich von Terahertz bis harte Röontgenstrahlung, können Kern- und Elektronendynamiken im Zeitbereich von Femto- bis Attosekunden initiiert, beobachtet und kontrolliert werden. Es bedarf theoretischer Modelle, um die zugrunde liegenden Mechanismus zu beschreiben. Diese Doktorarbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung von theoretischen Modellen, die auf quantenmechanischer multiconfiguration time-dependent Hartree (MCTDH) und gemischter quanten-klassischer Methode beruhen. Diese Modellen werden zur Beschreibung der Dynamik der gasförmigen Moleküle und des stark korrelierten Elektronensystems in der Gegenwart von ultrakurzen Lichtpulsen verwendet. Im ersten Teil dieser Arbeit liegt der Fokus auf der Bewegung der Elektronlöcher in gasförmigen molekularen Ionen, die durch Photoionisation extremer Ultraviolettstrahlung (XUV) entstehen, und mittels spektroskopischen Ansätzen beobachtet werden. Die XUV-Photonen erzeugen Elektronloch in den Valenzorbitalen, das Elektronloch, als ein positiv gelandenes Quasi-Teilchen, steht in Wechselwirkung mit den Kernen und den übringen Elektronen, und führt anschließlich zu gekoppelter Nicht-Born-Oppenheimer-Dynamik. Basierend auf Quantenwellenpaket und gemischter quanten-klassischer Ansätze, studiere ich die Relaxationdynamik des Elektronlochs in Valenzionisierten molekularen Ionen von kleiner und mittlerer Größe. Anhand der molekularen Ionen zeigen wir, dass die gekoppelte Bewegeung der Elektronlöcher und Kerne mittels transienter Röntgenabsorptionsspektroskopie mit Auflösung von mehreren Femtosekunden ausgelesen werden kann. Außerdem können die XUV-Photonen in speziellen Fällen kohärentes Elektronloch erzeugen, das sein Kohärenz bis zur Zeitskala von ca. 1 Picosekunde behalten kann. Mittels der XUV Anregung - IR Abfrage Technik, kann man die kohärente Elektronloch-Bewegung in molekularen Ionen auflösen, und Quantenschwebung beobachten. Im zweiten Teil studiere ich die Elektronendynamik im stark korrelierten Elektronensystem, die durch Anregung ultrakurzer Laserpulsen ausgelöst wird. Es wird mit Nachdruck an der Entwicklung eines effizienten Schemas für die Nichtgleichgewichts- dynamische molekulare Feld Theorie (DMFT) gearbeitet, die Elektronendynamik langer Zeit erfassen kann. Alle diese Beispiele beruhen auf einem allgemeinem theoretischen Rahmen von zeitabhängiger Formulierung der Schrödingergleichung.