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Hochschulschrift

Light-induced Electronic Hole Dynamics and Its Application

MPG-Autoren
/persons/resource/persons193066

You,  J. A.
Quantum Optics with X-Rays, Independent Research Groups, Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter, Max Planck Society;
International Max Planck Research School for Ultrafast Imaging & Structural Dynamics (IMPRS-UFAST), Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter, Max Planck Society;

Externe Ressourcen
Volltexte (frei zugänglich)

Dissertation_Jhih-AnYou.pdf
(Verlagsversion), 9MB

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Zitation

You, J. A. (2016). Light-induced Electronic Hole Dynamics and Its Application. PhD Thesis, Universität Hamburg, Hamburg.


Zitierlink: http://hdl.handle.net/11858/00-001M-0000-002C-2389-7
Zusammenfassung
With the development of the high-energy photon sources in extreme ultraviolet (XUV) and X-ray regime, the control of the inner-shell hole dynamics becomes possible. This thesis focuses on the theoretical studies of light-induced hole dynamics. We proposes two time resolved spectroscopies based on the hole transitions between different atomic shells: the XUV-assisted high-harmonic generation (HHG) spectroscopy and Stimulation of a Transition in the Remaining Ion for a Detuned Electron Recoil (STRIDER). Both of the works are treated with 1D time-dependent configuration interaction singles (TDCIS) calculation. In the XUV-assisted HHG spectroscopy, an additional XUV field, that coupling the two different shells is applied with a strong infrared (IR) field which drives HHG. We show that the resonant XUV field, an isolated attosecond pulse or an attosecond pulse train, can lead to excitation of inner-shell electrons and to the generation of a second HHG plateau. XUV-assisted HHG spectrum reveals the duration of the semi-classical electron trajectories. The results are interpreted by the strong-field approximation (SFA). Moreover, the coherent population transfer between inner and outer hole with attosecond pulse trains is discussed with the use of an attosecond pulse train. In STRIDER method, an atom is ionized by an attosecond pump pulse in the presence of two coherent XUV or X-ray probe fields. The probe fields are tuned to a corevalence transition in the residual ion and induce spectral shearing of the photoelectron distributions. We show that the photoelectron-ion coincidence signal contains an interference pattern that depends on the temporal structure of the attosecond pump pulse and the stimulated core-valence transition using a neon atom. With the manybody perturbation theory, the behavior for the stimulation to the inner-core hole (2p ↔ 1s) shows less response time than the stimulation to outer-core hole (2p ↔ 2s). We stress the application of STRIDER to pulse characterization and the decay of the inner-core hole does not affect the usefulness.
Die Entwicklung von kurzwelligen Lichtquellen im Spektralbereich von extremen ultravioletter (XUV) und Röntgenstrahlung ermöglicht die Kontrolle von dynamischen Prozessen von Rumpfelektronen. Diese Arbeit beinhaltet theoretische Studien von diesen lichtinduzierten dynamischen Prozessen von Rumpfelektronen und Löchern in den inneren Elektronenschalen. Wir entwickeln zwei verschieden zeitaufgelöste spektroskopische Methoden, die auf elektronischen Übergängen zwischen elektronischen Rumpfschalen und Valenzschalen basieren: Höhere Harmonische Generierung (HHG), die durch Rumpfanregungen mit XUV Pulsen modifiziert wird (XUV assistierende HHG), sowie die sogenannte STRIDER Methode - „Stimulation of a Transition in the Remaining Ion for Detuned Electron Recoil (STRIDER), in der Photoelektronen Spektroskopie durch stimulierte Rumpfanregungen in den verbleibenden Ionen studiert wird. Beide Prozesse werde mithilfe eines eindimensionalen Atommodells studiert und mit der zeitabhängiger Konfigurationswechselwirkungsmethode mit einfachen Elektronen-Loch Anregungen (time-dependent configuration interaction singles - TDCIS) beschrieben. In der XUV assistierenden HHG Spektroskopie wird zusätzlich zu dem starken infrarot (IR) Laserpuls, der den HHG Prozess antreibt, ein XUV Puls angewandt, der den HHG Prozess durch die Anregung von Elektronen von Rumpf- in das freiwerdende Valenzloch modifiziert. Wir zeigen dass für die Fälle von einem resonanten, monochromen XUV Feld, für einen isolierten Attosekundenpuls, sowie für einen Zug von Attosekundenpulsen, eine Rumpfanregung während des HHG Prozesses stattfindet und ein zweites HHG Plateau entsteht. Das XUV induzierte zweite HHG Plateau gibt Aufschluss über die Dauer der Elektronentrajektorie des HHG Prozesses, der durch das IR Feld getrieben wird. Die Resultate werden mithilfe der Starkfeldnäherung (Strong-field approximation - SFA) interpretiert. Im Falle von periodischer Anwendung von Attosekundenpulsen (Pulszüge) diskutieren wir zusätzlich auch den kohärenten Transfer von Elektronen aus den Rumpf- in die Valenzschale. In der STRIDER Methode wird ein Valenzelektron eines Atoms durch einen Attosekundenpuls ionisiert, bei gleichzeitiger Anwendung zweier XUV oder Röntgen Kontrollfeldes. Die Frequenz der kohärenten Kontrollfelder ist mit einer Rump-Valenzanregung des Atoms abgestimmt und jeweils etwas höher und niedriger als der resonante Übergang eingestellt. Das verbleibende / fehlende Energiequantum wird bei der resonanten Rumpfanregung dann auf das Photoelektron übertragen und dessen Spektrum wird verändert („Shearing“ des Photoelektronspektrums). Wir zeigen, dass das in Koinzidenz mit dem verbleibenden Ion gemessene Photoelektronspektrum ein Interferenzmuster aufweist, das von dem zeitlichen Verlauf des Attosekundenpulses abhängt. Als Beispiel betrachten wir Rumpf-Valenz Anregungen in Neon. Dabei, kann die zeitliche Struktur des Attosekundenpulses mit Genauigkeit einer der Methode intrinsischen Reaktionszeit rekonstruiert werden. Für den realistischen Fall dreidimensionaler Atome wenden wir Vielteilchenstörungstheorie (Many-body perturbation theory) an und stellen dabei fest, dass sich im Falle von Neon für eine resonante Rumpf-Valenz Anregung von 1s nach 2p eine deutlich kleinere Reaktionszeit als für 2s-2p ergibt. Die kurze Lebensdauer der 1s Vakanz beeinträchtigt die Methode überraschenderweise nicht. Die Anwendungen von STRIDER zur Charakterisierung von Attosekundepulsen werden diskutiert.