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Thesis

Dynamics of complex systems studied by terahertz radiation

MPS-Authors
/persons/resource/persons196466

Testud,  Christoph
International Max Planck Research School for Ultrafast Imaging & Structural Dynamics (IMPRS-UFAST), Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter, Max Planck Society;

Fulltext (public)

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(Publisher version), 4MB

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There is no public supplementary material available
Citation

Testud, C. (2018). Dynamics of complex systems studied by terahertz radiation. PhD Thesis, Universität Hamburg, Hamburg.


Cite as: http://hdl.handle.net/21.11116/0000-0001-B9E1-0
Abstract
In the last decades different principles to generate terahertz (THz) fields were developed, providing many different ways to generate THz radiation nowadays. These use for instance antenna structures in conjunction with a semiconductor [1], organic semiconductors [2] or air plasma [3]. If the goal is to generate high electric fields strengths, one possibility is to use the tilted-pulse-front excitation method in nonlinear crystals as introduced by Hebling et al. [4] and used in this thesis. With only a single pulse, only linear spectroscopy is possible and time dependent processes cannot be resolved. In order to overcome this limitation, the approach of nonlinear pump-probe spectroscopy can be used in which the pump-pulse is driving the system to be analyzed out of equilibrium and the probe pulse is recording the response of the system. Thus, it becomes possible to analyze time dependent processes. In the course of this thesis an apparatus was designed and built with THz pulses as one radiation source that can be combined with sources ranging from the visible to the mid infrared (MIR)[5]. The THz radiation is generated in a lithium niobate (LN) crystal, while the infrared (IR) light stems from an optical parametric amplifier (OPA) and wavelengths in the visible (vis) range can be generated by harmonics of the fundamental wavelength at 800 nm, of an amplified laser system. The setup is a versatile tool for studying time dependencies, for instance for the observation of low frequency modes (e.g. rotations) or carrier dynamics in solids. First measurements were performed on graphite oxide (GO). The setup can also be used to study molecules for instance lactose in a ploycrystaline solid or magnetic materials using the magnetic optical Kerr effect (MOKE). As for GO the results are scientifically relevant for investigating the mobility behaviour of the carrier recombination processes by pumping such a system in the IR for the first time. The same membrane was studied in an IR pump-probe setup by Amul Shinde for gaining the relevant time constants that are used for the analysis of the THz data. These results are currently under discussion with regard to previously published literature. The decay model was motivated by the two temperature model, describing the energy transition from carriers to phonons. In conclusion, the recombination is measured and one important decay path is found to be arising via defects originating from the oxygen groups. The results for the experiments of lactose and MOKE are also discussed and possible routes for further successful measurements are presented. One major improvement, which will be implemented in the near future, is the use of a balanced detector system that will considerably improve the signal to noise ratio. Also, by cooling the LN crystal, stronger THz fields can be generated. One promising application for this setup is to use strong THz pulses as a pump source to drive processes that are connected to low frequency modes, for instance in complex structures such as the deoxyribonucleic acid (DNA) double helix or complex proteins. This has barely been explored so far and should give access to information as to how delocalized THz modes (involving correlated motion of many atoms) couple to local modes, thereby providing unique new insights into the afore mentioned systems.
In den letzten beiden Jahrzehnten sind die Möglichkeiten zur Erzeugung von THz-Strahlung stark angestiegen. Dazu gehören unter anderem Methoden mit Antennenstrukturen, organische Halbleiter oder Plasmen. Um hohe elektrische Feldstärken zu erzeugen, kann eine Methode verwendet werden, bei der die Laser- Pulsfront verkippt ist: In einem nichtlinearen Kristall wird durch nichtlineare Prozesse die THz-Strahlung dann erzeugt. Dieses Verfahren wurde von Hebling et al. eingeführt. Lineare Spektroskopie, bei der nur ein Puls zum Einsatz kommt, kann keine zeitabhängigen Prozesse beobachtbar machen. Eine Möglichkeit, solche dynamischen Prozesse aufzuzeichnen, ist die Durchführung von nichtlineraren Anregungs-Abfrage- Experimenten. Dabei bringt der Anregungs-Puls das System aus dem Gleichgewicht und eine eventuelle Änderung kann durch einen Abfrage-Puls erfasst werden. Mit dieser Methode sind zeitabhängige Prozesse erfassbar. Im Laufe der Arbeit wurde ein experimenteller Aufbau entworfen, der es ermöglicht, THz-Pulse mit anderen Lichtpulsen vom infraroten (IR) bis zum sichtbaren Bereich zu kombinieren, um Anregungs-Abfrage-Experimente durchzuführen. Die THz-Strahlung wird in einem Lithiumniobat (LN) Kristall erzeugt, wobei die Pulse aus dem IR-Bereich in einem optisch parametrischen Verstärker (OPA) erzeugt werden und die sichtbaren Pulse durch höhere harmonische der elementaren Strahlung des verstärkten Lasersystems. Dadurch ist ein vielseitiger Aufbau entstanden. Dieser kann beispielsweise niederfrequente Moden (z.B. Rotationsmoden) oder auch Ladungsträgerdynamiken messen. Erste Experimente in diesem Bereich wurden an Graphitoxid (GO) durchgeführt. Weiterhin können Moleküle wie Laktose oder magnetische Materialien mit dem Magnetooptische Kerr-Effekt (MOKE) untersucht werden. Die Ergebnisse, welche durch die Untersuchung von GO gewonnen wurden, geben Aufschluss über die Ladungsträgerdynamiken und Rekombinationsmechanismen im System. Dabei wurde das System mit IR-Strahlung angeregt. Amul Shinde hat mit einem IR Anregungs-Abfrage-Experiment die gleiche Membran untersucht und die Zeitkonstanten ermittelt, die zur Analyse der THz-Daten benutzt wurden. Das Modell, welches den Mechanismus beschreibt, ist angelehnt an das Zwei-Temperatur-Modell. Dieses beschreibt unter anderem, wie Ladungsträger ihre Energie an Phononen abgeben. Die Interpretation der Zeitkonstanten wie auch ihr Wert werden zur Zeit in der Literatur debattiert. Abschließend ist aber festzuhalten, dass die Dynamik und Rekombination der Ladungsträger untersucht worden sind, bei denen unserer Meinung nach ein wichtiger Mechanismus über die Fehlstellen von Sauerstoffgruppen abläuft. Die Untersuchungen von Laktose und magnetischer Materialien werden ebenfalls besprochen. Dabei wird auch diskutiert, welche Veränderungen am Aufbau vorgenommen werden müssen, um publizierbare Ergebnisse beziehungsweise ein Signal zu erhalten. Die nächsten wichtigen Verbesserungen am Aufbau sind die Verwendung eines ausbalanciertem Detektors und die Kühlung des LN-Kristalls. Erstere sollte zu einem besseren Signal-zu-Rausch-Verhältnis führen und die zweite zu einem stärkerem THz-Puls mit größerer Bandbreite. Wenn die THz-Pulsstärke stark genug ist, sollte es möglich sein, niederfrequente Moden anzuregen, die zum Beispiel in der Doppelhelix der Desoxyribonukleinsäure (DNS) oder in Proteinen vorkommen. Auf diese Weise würden neue Erkenntnisse darüber gewonnen werden können, wie sich delokalisierte THz-Moden auf lokale Moden auswirken, deren Zusammenspiel bis jetzt noch kaum untersucht wurden.