Abstract
A comprehensive chemistry module (CHEM) has been developed for application in general circulation
models (GCMs) describing tropospheric and stratospheric chemistry, including photochemical processes
and heterogeneous reactions on sulphate aerosols as well as those on polar stratospheric clouds (PSCs).
The integration in CHEM is done by a very efficient and stable semi-implicit integration scheme based
on the 'family-concept'. Complex systems can be integrated with a relative large time step (40 min - 2
h). The scheme therefore reaches a substantially higher numerical efficiency than previously published
ones. Long-time integrations (decades) of coupled climate-chemistry models are therefore possible. The
typical accuracy of CHEM in calculating ozone is (*0.001 - +0.002%)/d and in cases of high PSC
activities x +0.007%ld. These numbers have been obtained using comprehensive box-trajectory tests.
They are usually far below the numerical uncertainties for other tracer related processes in GCMs (e.g.
advective and convective transport).
CHEM has been coupled to the spectral atmospheric GCM ECHAMS. The model configuration used
in the current study has been primarily run in an 'off-line'mode, i.e. the calculated chemical species do
not affect the radiative forcing of the dynamic fields. First results of a l5-year model integration with
fixed boundary conditions typical for 1990 indicate that the model ECHAMS/CHEM is numerically
efficient and stable, i.e. no model drift can be detected in dynamic and chemical parameters. The model
reproduces the main features of ozone, in particular its intra- and inter-annual variabilities. The ozone
columns are somewhat higher than observed (approx. 10%), while the amplitude of its annual cycle is
in agreement with observations.
A comparison with HALOE-data reveals some model deficiencies regarding lower stratosphere dyna-
mics, especially in the high latitudes. Contrary to what is concluded through observations, the lower
stratosphere in the polar regions in winter time is characterized by slight upward motions. Deficiencies
in the dynamics of ECHAM3 (top at 30 km) are the cause for this discrepancy. These model deficiencies
have to be considered in interpretting results. The modelled ozone hole over the Antarctic results from
a combination of wrong dynamics and chemical ozone destruction.
Nevertheless, ECHAMS/CHEM describes well the processes leading to ozone reduction in the polar stra-
tosphere. The results of the parameterization of PSCs, interactively coupled to the models temperature,
water vapor content and HNOs concentrations, are in fair agreement with observations. A comparison
with satellite data (SAM II) and analysed temperatures shows that the model is capable to simulate
typical observed values for PSC-propabilities in both hemispheres, as well as the mean fraction of the
northern hemisphere covered by PSC for a cold northern winter and a warm winter in the Antarctic.
The model reproduces important chemical processes in the polar stratosphere like chlorine activation on
PSCs and height dependence of chemical ozone destruction. In addition, the interhemispheric difference
affecting the reformation of chlorine reservoir gases (I1Cl and CIONOz) in spring have also been
reproduced by the model.
This work contains a brief outlook on chemistry-radiation-dynamics-feedback effects. Two 'on-line' si-
mulations have been performed (boundary conditions as in the 'off-line' run) . One of these only considers
the ozone effect and the other one includes feedback due to ozone and the changes in the stratospheric
water vapor distribution due to methane oxidation. No model drift can be detected in dynamical and
chemical parameters in both simulations. The patterns of ozone changes in the radiative forcing of the
model (compared to the 'off-line'integration) corresponds to the temperature changes. Hence an increa-
se (or decrease) in ozone causes an increase (or decrease) in temperature. Temperature changes occur inthe summer hemisphere in the stratosphere and in the tropopause region. Especially, the temperatures
at the tropical tropopause are sensitive towards changes in radiative forcing induced by ozone.
The water vapor distribution in the model is significantly improved by the inclusion of methane oxida-
tion. ECHAMS/CHEM reproduces the height and latitude dependance of the stratospheric water vapor
distribution and its annual cycle in the lower tropical stratosphere.
Im Rahmen dieser Arbeit ist ein komplexes Chemiemodul für Anwendungen in allgemeinen Zirkulati-
onsmodellen (engl. General Circulation Model) entwickelt worden, das wesentliche Aspekte der strato-
und troposphärischen Chemie behandelt, inklusive Reaktionen auf polaren stratosphärischen Wolken
(engl. PSC) und Sulfataerosolen. Für die Chemieroutine wurde ein numerisch sehr effizientes und stabi-
les semi-implizites Integrationsverfahren basierend auf dem Familienkonzept entwickelt. Es ermöglicht
auch komplexe chemische Systeme mit einem großen Zeitschritt() 40 min) zu integrieren. Es erreicht
damit eine wesentlich größere numerische Effizienz als andere bisher in der Literatur bekannte Che-
miemodule und ermöglicht damit auch Langzeitintegrationen von gekoppelten Klima-Chemiemodellen.
Ausführliche Box-Tfajektorien-Testrechnungen ergaben eine durchschnittliche Genauigkeit der chemi-
schen Ozonintegration von (*0.001 - L0.002Y0)ldbzw. in Fällen hoher PSC-Aktivität x *0.007To1d"
Diese Werte liegen in aller Regel weit unter den numerischen Unsicherheiten anderer Prozesse (2.8.
advektiver und konvektiver Tlansport), denen die Spurenstoffe sonst in einem Klimamodell unterliegen.
Dieses Chemiemodul ist mit dem spektralen GCM ECHAMS gekoppelt worden. Das Klima-
Chemiemodell ECHAMS/CHEM wird in dieser Arbeit in erster Linie im 'off-line'-Modus benutzt, d.h.,
die berechneten chemischen Spurenstoffe wirken nicht auf den Strahlungsantrieb des Modells zurück.
Resultate einer Integration über 15 Jahre zeigen (mit Randbedingungen typisch für 1990), daß
ECHAMS/CHEM numerisch effizient und driftfrei ist bzgl. Chemie und Dynamik. Eine statistische
Untersuchung der Variabilität der modellierten Ozonsäulen im Vergleich mit Beobachtungen zeigt, daß
das Modell in der Lage ist, den mittleren Jahresgang der zonal gemittelten Ozonsäulen und deren
intra- und interannuelle Variabilität im wesentlichen wiederzugeben. Die Ozonsäulen sind etwas hôher
als beobachtet (etwa I0 To), aber die Amplitude des Jahresgangs ist in guter Übereinstimmung mit
Beobachtungen.
Die Hauptdefizite von ECHAM3/CHEM liegen in der Modelldynamik. Ein Vergleich mit Satellitenbe-
obachtungen (HALOE) ergibt, daß das Modell im Gegensatz zu den Beobachtungen im Polarwirbel eine
mittlere Aufwärtsbewegung zeigt, was sowohl zu wenig Chlor als auch zu wenig Ozon impliziert. Der zu
niedrige Modellobenand bei 30 km ist die Ursache für dieses Modelldefizit. Diese Modellschwäche muß
bei der Interpret,ation der Ergebnisse immer berücksichtigt werden. So erweist sich, daß das modellierte
Ozonloch seine Ursachen in falscher Dynamik und chemischer Ozonzerstörung hat.
Tlotzdem ist das Modell in der Lage, für den Ozonabbau in polaren Breiten wichtige Prozesse zumindest
qualitativ wiederzugeben. Die PSC-Parametrisierung, die interaktiv an Temperatur, Wasserdampf und
HNOs-Konzentrationen des Modells gekoppelt ist, arbeitet zufriedenstellend. Der Vergleich mit PSC-
Klimatologien aus Satellitendaten (SAM II) und analysierten Temperaturdaten ergibt, daß das Modell
die Wahrscheinlichkeiten für PSC-Ereignisse und den PSC-Bedeckungsgrad für einen kalten Winter in
der Nordhemisphäre und für einen warmen Winter in der Südhemisphäre wiedergeben kann.
Wichtige chemische Prozesse in der polaren Stratosphäre, wie Chloraktivierung auf PSC, die he-
misphärisch unterschiedliche Rückbildung der Chlorreservoirgase (I1Cl und CIONOy) oder die
Höhenabhängigkeit der Ozonzerstörung infolge heterogener Chemie, werden vom Modell zumindest qua-
litativ richtig wiedergegeben.
Diese Arbeit enthält auch einen ersten Ausblick zu strahlungsdynamischen Rückkopplungseffekten zum
einen von Ozon allein und zum anderen von Ozon und dem Beitrag der Methanoxidation zum strato-
sphärischen Wasserdampf. Generell ergab sich in beiden Integrationen eine driftfreie Langzeitstabilität
des Modells. Die Muster der Ozonänderungen im Strahlungsantrieb des Modells und die Muster derTemperaturänderungen stimmen generell überein. Die Ozonzunahme (Abnahme) geht einher mit Tem-
peraturzunahme (Abnahme). Temperaturänderungen gegenüber der 'off-line' Simulation treten in der
Sommerhemisphäre in der Stratosphäre und im topopausenbereich auf. Insbesondere die Temperatu-
ren im Bereich der tropischen topopause erweisen sich im Modell als sensitiv auf einen geänderten
Strahlungsantrieb im Modell.
Die stratosphärische Wasserdampfverteilung wird durch den Beitrag der Methanchemie sehr viel reali-
stischer. Das Modell ist in der Lage, die Höhen- und Breitenabhängigkeit der Wasserdampfverteilung
zu reproduzieren sowie den Jahresgang in den Tlopen.
