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Zusammenfassung

The possibility to enhance desirable functional properties of correlated materials through optical excitation with intense mid-infrared pulses motivated a series of studies of their nonlinear terahertz physics. These mid-infrared light pulses are used to resonantly excite infrared-active vibrations, so that the energy of the light pulses is directly transferred into the lattice vibration. This allows for the accurate tracing of the energy flow to other nonlinearly coupled excitations of correlated materials and ultimately better understanding of their competing ground states. The balance among different low energy states, with different macroscopic properties, can be tipped by minute changes of the electron-electron interactions which in turn are sensitive to changes of the atomic arrangement. This was demonstrated in a set of experiments where the strong-field resonant excitation of the crystal lattice was observed to entail the emergence of hidden states of matter. These states are inaccessible under equilibrium conditions and show fascinating phenomena such as light-induced superconductivity and ferroelectricity, insulator-metal transitions and melting of electronic and magnetic order. To reveal these hidden states new nonlinear optical tools are required. The aim of this work is therefore to extend the well-established equilibrium technique of second harmonic generation (SHG), which is sensitive to dynamics invisible to a linear optical probing, to ultra-fast pump-probe experiment. This technique will be used to investigate how nonlinear lattice dynamics can couple to macroscopic material properties and how this can be used to manipulate them. In many correlated materials their macroscopic properties are determined by frozen in lattice distortions. The direct control of the crystal lattice therefore would allow for the ultra-fast manipulation of these properties. First experiments achieved this type of control through non-linear coupling between a resonantly driven infrared active mode and the lattice distortion that is responsible for the macroscopic material properties. We used this pathway to transiently reverse the polarization state of the ferroelectric LiNbO₃ and studied the ensuing dynamics with SHG, which solely is sensitive to the microscopic polarization state. The amplitude and phase sensitive detection of the lattice dynamics revealed a transient reversal of the polarization state and allowed us to reconstruct the lattice potential energy. In high-T_c cuprates, the large amplitude excitation of the apical oxygen lattice vibration has been shown to induce transient features in the reflectivity suggestive of non-equilibrium superconductivity. Yet, notwithstanding intense research efforts a microscopic mechanism for these observations is still lacking. To address this problem, we measured time- and scattering-angle-dependent second-harmonic generation in YBa₂Cu₃O_6+δ after exciting the apical oxygen vibration that transiently induces a superconductor-like terahertz reflectivity. Made possible by the tr-SHG technique, we observed a four-order-of-magnitude amplification of a 2.5-THz electronic mode, which displays a unique symmetry, momentum, and temperature dependence. We developed a theory involving parametric three-wave amplification of Josephson plasmons, which explains all these observations and provides a mechanism for non-equilibrium superconductivity.

Die Möglichkeit, durch optische Anregung mit intensiven Laserpulsen im mittleren Infrarot die funktionellen Eigenschaften korrelierter Materialien zu manipulieren, motivierte die Untersuchung ihrer nichtlinearen Terahertz-Physik. In jenen Studien wurde - unter Umgehung elektronischer Anregungen - direkt Energie durch resonante Anregung infrarot-aktiver Schwingungen auf die Gitterschwingungen übertragen. So kann der Energiefluss in andere, nichtlinear gekoppelte fundamentale Anregungen der korrelierten Materialien genauestens verfolgt werden um damit letztlich ein tieferes Verständnis der konkurrierenden Grundzustände dieser Materialklasse zu gewinnen. Schon kleinste Änderungen der Elektron-Elektron-Wechselwirkung, die sehr empfindlich von der Konfiguration des Kristallgitters abhängen, rufen übergänge zwischen den verschiedenen niederenergetischen Zuständen hervor und erzwingen makroskopische Phasenübergänge. Dies konnte in einer Reihe von Experimenten demonstriert werden, bei denen die direkte, resonante Anregung des Kristallgitters das Material in einen verborgenen Zustand beförderte, der im Gleichgewicht nicht erreichbar ist. Diese verborgenen Zustände zeigen faszinierende Eigenschaften, wie lichtinduzierte Supraleitung und Ferroelektrizität, Isolator-Metall-Übergänge und das Schmelzen elektronischer und magnetischer Ordnung. Da viele dieser verborgenen Zustände jedoch auch konventionellen linearen optischen Sonden unzugänglich sind, sind neue nichtlineare optische Werkzeuge erforderlich, um sie sichtbar zu machen. Daher ist es Ziel dieser Arbeit, die bereits etablierte Gleichgewichtstechnik der Generation der zweiten Harmonischen (SHG) eines Laserpulses auf ultraschnelle Anrege-Abfrage-Experimente zu erweitern. Mit dieser Technik soll untersucht werden, wie nichtlineare Gitterdynamik an makroskopische Materialeigenschaften koppelt und wie diese dadurch modifiziert werden können. Die makroskopischen Eigenschaften vieler korrelierter Materialien sind durch eingefrorene Gitterverzerrungen bestimmt und die direkte Kontrolle des Kristallgitters erlaubt damit die ultra-schnelle Manipulation der mit dieser Gitterverzerrung verbundenen Eigenschaften. Frühere Experimente konnten die Kontrolle des Kristallgitters durch nichtlineare Kopplung bereits demonstrieren und zeigten, dass Kopplung zwischen der resonant angetriebenen infrarotaktiven Mode und der Gitterverzerrung, die für die makroskopischen Materialeigenschaften verantwortlich ist, die kohärente Kontrolle dieser erlaubt. Dies nutzten wir, um den Polarisationszustand des Ferroelektrikums LiNbO₃ transient umzukehren, und untersuchten die sich daraus ergebende Dynamik mit SHG, die alleinig empfindlich auf den mikroskopischen Polarisationszustand ist. Die amplituden- und phasenempfindliche Detektion der Gitterdynamik zeigte eine transiente Umkehrung des Polarisationszustandes und erlaubte, die potentielle Energie des Gitters zu rekonstruieren. Vergleichbare Experimente in Hochtemperatur-Kuprat-Supraleitern wie YBa₂Cu₃O_6+δ zeigten, dass die Anregung der apikalen Sauerstoffgitterschwingung transiente Merkmale in der Reflektivität bewirken, die auf induzierte Nicht-Gleichgewichts-Supraleitung hindeuten. Trotz intensiver Forschungsbemühungen fehlt jedoch bisher ein mikroskopischer Mechanismus, der diese Beobachtungen erklärt. Wir nutzten dieselbe Anregung, die transient eine supraleiterähnliche Terahertz-Reflektivität induziert, und messen die zeit- und streuwinkelabhängige Generation der zweiten Harmonischen in YBa₂Cu₃O_6+δ. Ermöglicht durch die tr-SHG-Methode, beobachten wir eine Verstärkung einer elektronischen 2.5-THz-Mode, die eine einzigartige Symmetrie-, Impuls-und Temperaturabhängigkeit aufweist, um vier Größenordnungen. Diese Beobachtungen motivierten eine Theorie der parametrischen Drei-Wellen-Verstärkung von Josephson-Plasmonen, die eine Erklärung für die Nicht-Gleichgewichts-Supraleitung liefert.