Gemeinsame katalytische Umsetzung von CH4 und CO2 durch 
Rhodium-Titanoxid-Anionen RhTiO2-

Yang, Yuan; Li, Yake; Zhao, Yan-Xia; Wei, Gong-Ping; Ren, Yi; Asmis, Knut R.; He, Sheng-Gui

doi:10.1002/ange.202103808

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Gemeinsame katalytische Umsetzung von CH₄ und CO₂ durch Rhodium-Titanoxid-Anionen RhTiO₂^-

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Li, Yake
Wilhelm-Ostwald Institut für Physikalische und Theoretische Chemie Universität Leipzig;
Molecular Physics, Fritz Haber Institute, Max Planck Society;

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Yang, Y., Li, Y., Zhao, Y.-X., Wei, G.-P., Ren, Y., Asmis, K. R., et al. (2021). Gemeinsame katalytische Umsetzung von CH₄ und CO₂ durch Rhodium-Titanoxid-Anionen RhTiO₂^-. Angewandte Chemie, 133(25), 13907-13911. doi:10.1002/ange.202103808.

Cite as: https://hdl.handle.net/21.11116/0000-0008-9337-4

Abstract

Die gemeinsame katalytische Umsetzung von Methan mit Kohlendioxid zur Erzeugung von Synthesegas (2H₂+2CO) umfasst komplizierte Elementarschritte, und fast alle Elementarreaktionen werden praktisch bei den gleichen Hochtemperaturbedingungen der Thermokatalyse durchgeführt. Hier zeigen wir durch massenspektrometrische Experimente, dass RhTiO₂^- die gemeinsame Umsetzung von CH₄ und CO₂ zu freiem 2H₂+CO und einem adsorbierten CO(CO_ads) bei Raumtemperatur fördert; der einzige Elementarschritt, der die Zufuhr von externer Energie erfordert, ist die Desorption von CO_adsvom RhTiO₂CO^- zur Rückbildung von RhTiO₂^-. Die aktuelle Studie identifiziert nicht nur eine vielversprechende aktive Spezies für die Methan-Trockenreformierung (CO₂-Reformierung) zu Synthesegas, sondern unterstreicht auch die Bedeutung der Temperaturkontrolle über Elementarschritte in der angewandten Katalyse, die die Kohlenstoffabscheidung durch Methanpyrolyse erheblich mindern könnte.