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Thesis

Electron Scattering and Static Field Effects in High-order Harmonic Generation in Solid Systems

MPS-Authors
/persons/resource/persons247197

Wang,  C.-M.
Theory Group, Theory Department, Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter, Max Planck Society;
International Max Planck Research School for Ultrafast Imaging & Structural Dynamics (IMPRS-UFAST), Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter, Max Planck Society;

External Resource
Fulltext (public)

thesis.pdf
(Publisher version), 6MB

Supplementary Material (public)
There is no public supplementary material available
Citation

Wang, C.-M. (2021). Electron Scattering and Static Field Effects in High-order Harmonic Generation in Solid Systems. PhD Thesis, Universität Hamburg, Hamburg.


Cite as: http://hdl.handle.net/21.11116/0000-0009-498F-5
Abstract
The strong non-linear light emission induced by a high-intensity laser in solid systems has become a research topic of immense interest over the last few years. Under such a strong laser, electrons from the material will generate photons with energy being integer multiple of that of the input laser photon. This specific light emission process is addressed as high-order harmonic generation (HHG) and has been widely studied in systems of atomic or molecular gas. With the great understanding of the mechanisms of the photon emission process, several powerful applications based on the gas-phase HHG are developed, enabling the generation of isolated short pulses [1], atomic or molecular orbital tomography [2], and real-time observation of electron dynamics [3]. Recently HHG has also been observed in solid systems using a semiconductor as a target. Considering many useful applications utilizing HHG from gas systems have been developed and widely utilized in various scientific fields, adaptation of the applications based on gas-phase HHG to the realm of solid-phase HHG has been pursued by many researchers. Whether the adaptation could be carried out highly depends on what physicists know about solid-phase HHG. As a result, a deep understanding of the dynamics and development of theoretical models are highly demanded in the community of solid-phase HHG. In this thesis we investigate solid-phase HHG under the influence of electron scattering or an additional static field in an attempt to achieve a better understanding of the underline dynamics. For the studies of electron scattering, we integrate Umklapp scattering into the generalized three-step model [4, 5] and compare the results from this modified model with those from ab initio quantum simulations. This leads to our publication [6] showing that in HHG power spectra each of the multi-plateau, which originates from the band climbing [7], is dominated by the light emission from electron-hole pairs experiencing a specific number of scattering; An electron-hole pair with zero, one, and two scattering before emitting a photon mainly contributes to the first, second, and third plateaus of an HHG power spectrum, respectively. In addition, we also consider another simple modification to the generalized three-step model for treating general scattering effects in solids based on a mean-free-path approach. We find that such a simple modification could reproduce the wavelength independence of cutoff energy for solid-phase HHG, suggesting such behavior is directly related to scattering processes in solids. As for the studies on the effect of an additional static field, we add a static electric field on top of a driving laser for HHG based on a simple two-band parabolic quantum model. The resulting HHG power spectra yield an overall lower emission intensity and static-field-dependent cutoff energy. When increasing the static field from zero, the cutoff energy will increase, reach a maximum, and then decrease to the band gap when the static field becomes as strong as the oscillating driving laser. This static-field-dependence of the cutoff energy could be described by the two competing mechanisms induced by a static field: reduced probability for overall electron-hole recombination and increased chances for recombination for some high-energy electron-hole pairs when the static field happens to align with the driving laser pushing the pairs together. In addition to the studies on dynamics of solid-phase HHG, we also present a preliminary investigation of the core electron absorption for bulk aluminum under X-ray by time-dependent density functional theory (TDDFT). The aim was to verify whether the underline theoretical model could capture the well-known absorption saturation in aluminum [8] so as to estimate the applicability of the simulation framework for solid-phase HHG driven by X-ray pulses. From our simulations, the absorption saturation is indeed reproduced qualitatively. This suggests the first step of solid-phase HHG in the three-step model, namely the excitation of electrons, could be captured by ab initio simulations based on TDDFT.
Die starke nichtlineare Lichtemission eines hochintensiven Lasers in Festköorpersystemen ist in den letzten Jahren zu einem Forschungsthema von immensem Interesse geworden. Unter einem so starken Laser erzeugen Elektronen aus dem Material Photonen mit einer Energie, die ein ganzzahliges Vielfaches der des eingegebenen Laserphotons ist. Dieser spezifische Lichtemissionsprozess wird als harmonische Erzeugung hoher Ordnung (HHG) bezeichnet und wurde in Systemen aus atomaren oder molekularen Gasen umfassend untersucht. Mit dem großen Verständnis der Mechanismen des Photonenemissionsprozesses werden mehrere leistungsstarke Anwendungen basierend auf dem HHG in der Gasphase entwickelt, die die Erzeugung isolierter kurzer Pulse [1], Atom- oder Molekülorbitaltomographie [2] und Echtzeitbeobachtung der Elektronendynamik [3]. Kürzlich wurde HHG auch in festen Systemen mit einem Halbleiter als Target beobachtet. In Anbetracht vieler nützlicher Anwendungen, die HHG aus Gassystemen verwenden, wurden entwickelt und auf verschiedenen wissenschaftlichen Gebieten weit verbreitet verwendet, eine Anpassung der Anwendungen basierend auf Gasphasen- HHG an den Bereich von Festphasen-HHG wurde von vielen Forschern verfolgt. Ob die Anpassung durchgeführt werden könnte, hängt stark davon ab, was Physiker über Festphasen-HHG wissen. Aus diesem Grund sind in der Gemeinschaft der Festphasen- HHG ein tiefes Verständnis der Dynamik und Entwicklung theoretischer Modelle sehr gefragt. In dieser Arbeit werden wir Festphasen-HHG unter dem Einfluss von Elektronenstreuung oder einem zusätzlichen statischen Feld untersuchen, um ein besseres Verständnis der Unterstreichungsdynamik zu erreichen. Für die Untersuchungen der Elektronenstreuung integrieren wir die Umklapp-Streuung in das verallgemeinerte dreistufige Modell [4, 5] und vergleichen die Ergebnisse dieses modifizierten Modells mit denen eines ab initio Quantensimulationen. Dies führt zu unserer Publikation [6], die zeigt, dass in HHG-Leistungsspektren jedes der Multiplateaus, die aus dem Bandanstieg stammen, [7] , wird von der Lichtemission von Elektron-Loch-Paaren dominiert, die eine bestimmte Anzahl von Streuungen erfahren; Ein Elektron-Loch-Paar mit einer Streuung von Null, Eins und Zwei vor der Emission eines Photons trägt hauptsächlich zum ersten, zweiten und dritten Plateau eines HHG-Leistungsspektrums bei. Darüber hinaus betrachten wir eine weitere einfache Modifikation des verallgemeinerten dreistufigen Modells zur Behandlung allgemeiner Streueffekte in Festkörpern auf der Grundlage eines Mean-Free-Path-Ansatzes. Wir stellen fest, dass eine solch einfache Modifikation die Wellenlängenunabhängigkeit der Abschaltenergie für Festphasen-HHG reproduzieren könnte, was darauf hindeutet, dass ein solches Verhalten direkt mit der Streuung in Festkörpern zusammenhängt. Für die Studien zur Wirkung eines zusätzlichen statischen Feldes fügen wir ein statisches elektrisches Feld über einem treibenden Laser für HHG hinzu, basierend auf einem einfachen parabolischen Zwei-Band-Quantenmodell. Die resultierenden HHG-Leistungsspektren ergeben eine insgesamt geringere Emissionsintensität und statikfeldabhängige Abschaltenergie. Wenn ein statisches Feld von Null erhöht wird, steigt die Abschaltenergie an, erreicht ein Maximum und nimmt dann bis zur Bandlücke ab, wenn das statische Feld so stark wird wie der oszillierende Antriebslaser. Diese statische Feldabhängigkeit der Abschaltenergie könnte durch die beiden konkurrierenden Mechanismen beschrieben werden, die durch ein statisches Feld induziert werden: verringerte Wahrscheinlichkeit für die gesamte Elektron-Loch-Rekombination und erhöhte Chancen für die Rekombination für einige hochenergetische Elektron-Loch-Paare im statischen Feld richtet sich zufällig mit dem treibenden Laser aus und drückt die Paare zusammen. Zusätzlich zu den Untersuchungen zur Dynamik von Festphasen-HHG präsentieren wir hier auch eine vorläufige Untersuchung der Kernelektronenabsorption für Aluminium in großen Mengen unter Röntgenstrahlung mittels time-dependent density functional theory (TDDFT). Ziel ist es hier zu überprüfen, ob das unterstrichene theoretische Modell die bekannte Absorptionssättigung in Aluminium erfassen kann [8], um die Anwendbarkeit des Simulationsgerüsts für durch Röntgenpulse angetriebenes Festphasen-HHG abzuschätzen. Aus unseren Simulationen geht hervor, dass die Absorptionssättigung tatsächlich reproduziert wird. Dies legt nahe, dass der erste Schritt von Festphasen- HHG im dreistufigen Modell, nämlich die Anregung von Elektronen, durch auf TDDFT basierende ab initio -Simulationen erfasst werden könnte.