Abstract
High-TC cuprate superconductors display a rich phase diagram at low temperatures with coexisting and competing orders such as structural distortions of the crystal lattice, periodic charge- and spin-ordering, and superconductivity. The nature of interaction between these ordered phases (most of which are determined by strong electronic correlations) has been an intriguing area of research, as many believe it holds valuable insights into the mechanism behind the unusually high transition temperature of superconductivity in these materials, compared to those of conventional superconductors.
The stripe order, a periodic ordering of charges and spins into one-dimensional stripes in the CuO2 planes, is commonly found in hole-doped compounds of the La-214 family, such as La2-x(Ba, Sr)xCuO4. This thesis is focused on investigating the relationship between the stripe order and superconductivity in the La-214 compounds using ultrashort laser pulses, with the aim of probing and potentially optimizing and stabilizing pre-existing superconducting fluctuations in the striped normal state.
Earlier NIR pump - THz probe experiments found that photo-excitation induces a transient state with optical signatures of superconductivity in La2-xBaxCuO4. These tantalizing observations were interpreted as a result of photo-excitation melting away the stripe order which competes with superconductivity at equilibrium. The first experiment of the present thesis benchmarks this interpretation by performing NIR pump-THz probe measurements on La2-xBaxCuO4 in externally applied magnetic fields to finely control the delicate balance between the stripe order and the equilibrium superconducting phase, and maps out the dependence of the transiently enhanced/induced superconducting properties on the external magnetic field. Surprisingly, we found a significant increase in the lifetime of the transient superconducting response with increasing magnetic fields. These results were interpreted as an indication that the light-induced state originates not from simple optical melting of stripes, but rather emerges from activated tunnelling between optically excited superconducting stripes (the so-called Pair Density Wave) in adjacent planes.
The second experiment of this thesis explores a different path towards understanding the relationship between the stripe order and superconductivity. In light of recent discovery of third harmonic generation of THz radiation by nonlinear Josephson tunnelling currents in the stripe phase of the same compound, numerical simulation predicts that more characteristic signatures of nonlinear Josephson tunnelling can be found after excitation by large-amplitude THz driving pulses. Electric Field Induced Second Harmonic (EFISH) is employed as an ultrafast voltmeter to monitor the voltage drop across the Josephson coupled CuO2 planes in La2-xBaxCuO4. It is found that voltage anomalies associated with 2π phase slips are detected not only in the superconducting state but also in the normal, striped phase.
The results presented in this thesis produce further evidence for pre-existing Josephson coupling in the stripe phase which can be activated by optical excitation or in a highly nonlinear driving regime.
Hochtemperatursupraleiter zeigen bei tiefen Temperaturen ein reichhaltiges Phasendiagramm, mit vielen nebeneinander bestehenden und konkurrierenden Ordnungen auf, wie z. B. strukturelle Verzerrungen des Kristallgitters, periodische Ladungs- und Spin-Ordnung und Supraleitfähigkeit. Die Art der Wechselwirkung zwischen diesen geordneten Phasen, von denen die meisten durch starke elektronische Korrelationen bestimmt werden, ist ein faszinierendes Forschungsgebiet, da es wertvolle Einblicke in den Mechanismus der hohen Übergangstemperatur der Supraleitung in diesen Materialien zu erlangen ermöglicht.
Die Streifenordnung, eine periodische Anordnung von Ladungen und Spins in eindimensionalen Streifen in den CuO2-Ebenen, findet sich häufig in hochdotierten Verbindungen der La-214-Familie, wie La2-x(Ba, Sr)xCuO4. In dieser Arbeit wird die Beziehung zwischen dieser Streifenanordnung und der Supraleitung in den La-214-Verbindungen mit ultrakurzen Laserpulsen untersucht, um die bereits vorhandenen supraleitenden Fluktuationen im streifenförmigen Normalzustand zu charakterisieren und möglicherweise zu optimieren und stabilisieren.
Frühere NIR-Pump- und THz-Probe Experimente zeigen, dass die Photoanregung einen vorübergehenden Zustand mit optischen Signaturen der Supraleitung in La2-xBaxCuO4 hervorruft. Diese Beobachtungen wurden als Resultat der Photoanregung interpretiert, die die Streifenordnung schmilzt, die mit der Supraleitung im Gleichgewicht konkurriert. Das erste Experiment der vorliegenden Arbeit überprüft diese Interpretation, mittels NIR-Pump-THz-Probe Experimenten an La2-xBaxCuO4 in extern angelegten Magnetfeldern. Es wurde dabei versucht, dass empfindliche Gleichgewicht zwischen der Streifenordnung und der supraleitenden Gleichgewichtsphase zu verändern, und die Abhängigkeit der vorübergehend verstärkten/induzierten supraleitenden Eigenschaften vom externen Magnetfeld aufzuzeigen. Es stellte sich heraus, dass sich die Lebensdauer des vorübergehenden supraleitenden Zustandes mit zunehmenden Magnetfeldern signifikant erhöht. Diese Ergebnisse werden als Hinweis darauf interpretiert, dass der lichtinduzierte Zustand nicht durch einfaches optisches Schmelzen der Streifen entsteht, sondern vielmehr durch aktiviertes Tunneln zwischen optisch angeregten supraleitenden Streifen (die so genannte Pair Density Wave) in benachbarten Ebenen.
Das zweite Experiment dieser Arbeit hat einen anderen Ansatz um das Verständnis der Beziehung zwischen der Streifenordnung und der Supraleitung zu untersuchen. Ausgehend von der Entdeckung der Existenz einer dritten Harmonischen der THz-Strahlung, welche durch nichtlineare Josephson-Tunnelströme in der Streifenphase erzeugt werden, sagen numerische Simulationen voraus, dass durch die Anregung der Probe mittels eines THz-Pump Pulses große Amplituden eines nichtlinearen Josephson-Tunnelns gefunden werden können. Die dabei durch elektrische Felder induzierte zweite Harmonische (EFISH) wird als ultraschnelles
Voltmeter eingesetzt, um den Spannungsabfall über die durch den Josephson Effekt gekoppelten CuO2-Ebenen in La2-xBaxCuO4 zu überwachen. Es zeigt sich, dass Spannungsanomalien, die mit 2π-Phasenverschiebungen verbunden sind, nicht nur im supraleitenden Zustand, sondern auch in der normalen, gestreiften Phase nachgewiesen werden können.
Die Ergebnisse in dieser Arbeit vorgestellten liefern weitere Beweise für eine bereits existierende Josephson-Kopplung in der Streifenphase, die durch optische Anregung oder in einem hochgradig nichtlinearen Antriebsregime aktiviert werden kann.
