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Thesis

Ultraschnelle Relaxationsdynamik über Phononen-Wechselwirkungen in Festkörpersystemen

MPS-Authors
/persons/resource/persons22203

von Volkmann,  Konrad
Physical Chemistry, Fritz Haber Institute, Max Planck Society;

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Citation

von Volkmann, K. (2009). Ultraschnelle Relaxationsdynamik über Phononen-Wechselwirkungen in Festkörpersystemen. PhD Thesis, Freie Universität, Berlin.


Cite as: http://hdl.handle.net/11858/00-001M-0000-0010-F780-0
Abstract
Zu den elementaren Anregungen in Festkörpern gehören Gitterschwingungen oder elektronische Anregungen. Die Wechselwirkungsprozesse zwischen diesen unterschiedlichen Freiheitsgraden spielen in vielen dynamischen Prozessen eine wichtige Rolle. Ein Beispiel dafür ist der thermische und elektrische Widerstand. Streuprozesse zwischen angeregten Elektronen untereinander bzw. mit Phononen bestimmen u.a. die Energie-Relaxation nach einer Anregung, d.h. sie bestimmen wie die Anregungsenergie dissipiert wird, das System thermalisiert und wieder in den Grundzustand relaxiert. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit werden Wechselwirkungsprozesse zwischen fundamentalen Energie-Freiheitsgraden an unterschiedlichen Systemen betrachtet. Der Schwerpunkt liegt dabei auf niederenergetischen Anregungen von Phononen, Elektronen und Exzitonen. Das erste untersuchte System ist α-Quarz. Aufgrund der großen Bandlücke in α-Quarz spielen im Bereich sichtbarer Frequenzen elektronische Anregungen keine Rolle. Nach optischer Anregung können mit transienter Transmissions- und Reflexions-Spektroskopie kohärente Phononen in α-Quarz schwingungsaufgelöst im Zeit-Bereich untersucht und der Zerfall der Anregung durch Streuprozesse beobachtet werden. Anhand von fluenz- und temperaturabhängigen Messungen ist es möglich, die anharmonische Phonon-Phonon-Wechselwirkung als den dominanten Zerfallskanal der kohärenten Phononen zu identifizieren, wobei die angeregten kohärenten Phononen hauptsächlich durch einen stark asymmetrischen Drei-Phononen-Streuprozess unter Emission eines niederenergetischen akustischen Phonons zerfallen. Weitere Systeme, an denen die Wechselwirkung von Phononen mit dem restlichen Kristallgitter untersucht wird, sind die beiden Kohlenstoff-basierten Festkörper Graphit (Halbmetall) und Kohlenstoff-Nanoröhren (Halbleiter). Hierbei kommt zeitaufgelöste THz-Spektroskopie zum Einsatz. Sowohl Graphit wie auch Kohlenstoff-Nanoröhren weisen eine besonders starke Kopplung zwischen Elektronen und den optischen Phononen-Moden E2g am Γ- bzw. A’1 am K-Punkt auf. Nach optischer Anregung führt diese Wechselwirkung zu einer starken Nicht-Gleichgewichtsverteilung der Phononen. Es wird gezeigt, dass die Energie-Relaxation der angeregten optischen Phononen auch hier über einen stark asymmetrischen Drei-Phononen-Streuprozess unter Emission eines niederenergetischen akustischen Phonons stattfindet. Dieser Zerfallskanal ist nur für die A’1-Phononen am K-Punkt möglich, was den Schluss nahe legt, dass diese hauptsächlich zur Energie-Relaxation des Systems beitragen. Die im Rahmen dieser Doktorarbeit eingesetzten spektroskopischen Methoden sind zeitaufgelöste Methoden. Um zeitaufgelöste Signale möglichst rauscharm zu messen empfiehlt es sich, die relative zeitliche Verzögerung zwischen Anregungs- und Abtastpuls schnell zu variieren und erst nachfolgend die einzelnen Scans zu mitteln. Dieses bisher nur für MHz-Lasersysteme bekannte Verfahren wurde im Lauf der Doktorarbeit für kHz-Lasersysteme weiterentwickelt, ebenso wie die Erweiterung eines Algorithmus zur Fourier-Transformation nicht-äquidistant abgetasteter Signale. Diese technische Weiterentwicklung erlaubt eine quasi Echtzeit-Analyse der Messsignale und ermöglicht damit eine effiziente Optimierung des Experiments, wie z.B. Pulsformung im THz-Bereich. Das neue Potential des experimentellen Aufbaus konnten in einer Kooperation mit der Arbeitsgruppe von R. Huber (Universität Konstanz) demonstriert werden. Mit optimal geformten THz-Anregungspulsen bei Spitzenfeldstärken von bis zu 0.5 MV/cm konnte eine nicht-lineare kohärente Manipulation der Population optisch dunkler, intraexzitonischer 1spara-2p Zustände in Cu2O gezeigt werden. Theoretische Berechnungen der Arbeitsgruppe von S. Koch (Universität Marburg) zeigen, dass ein kohärenter Populationstransfer mit einer Effizienz von bis zu 80% induziert werden konnte, und deuten auf eine klare Signatur interner Rabi-Oszillationen hin. Mit diesen Messungen konnten erste Hinweise für eine erfolgreiche quanten-optische Manipulation der Exzitonen-Population demonstriert werden.