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Thesis

Atomare Zweielektronensysteme in intensiven Laserpulsen

MPS-Authors
/persons/resource/persons31074

Staudt,  Andreas
Division Prof. Dr. Christoph H. Keitel, MPI for Nuclear Physics, Max Planck Society;

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Citation

Staudt, A. (2005). Atomare Zweielektronensysteme in intensiven Laserpulsen. PhD Thesis, Albert-Ludwigs-Universität, Freiburg i. Br.


Cite as: http://hdl.handle.net/11858/00-001M-0000-0011-87CA-4
Abstract
Die Entwicklung der Lasertechnologie in den letzten Jahren hat es ermoglicht, die fundamentale Wechselwirkung zwischen Licht und Materie zu untersuchen [1]. Heutige Lasersysteme erlauben es, Lichtpulse im Attosekundenbereich [2] mit Intensit aten bis zu 1022 Watt pro Quadratzentimeter [3] zu erzeugen. Dabei ist aufgrund der standigen technischen Weiterentwicklung und neuartiger Methoden zur Erzeugung von Laserlicht, wie etwa dem Freien-Elektron-Laser (FEL) [4,5,6], damit zu rechnen, da in naher Zukunft auch hochintensive Strahlung im Rontgenbereich erzeugt werden kann. Dies ero net neue Moglichkeiten, die Wechselwirkung hochintensiver Lichtpulse mit Atomen [7], Molekulen [8], Clustern [9] und Festkorpern [10] zu untersuchen. Erste experimentelle Hinweise auf nichtlineare Prozesse bei der Bestrahlung atomarer Systeme mit intensiven Lichtfeldern fanden sich bereits Mitte der 60er Jahre des letzten Jahrhunderts bei der Ionisation von neutralen Atomen [11] und beim Photodetachment-Proze an negativ geladenen Ionen [12]. Damit lieferten diese Experimente die Bestatigung der theoretischen Vorhersagen von Maria Goppert-Mayer, die bereits Ende der zwanziger Jahre eine Beschreibung des Photoelektrischen E ektes [13] fur einen Zweiphotonenubergang formuliert hatte [14]. Weitere experimentell beobachtete Phanomene wie die Above Threshold Ionization (ATI) [15] und die Erzeugung Hoher Harmonischer (HHG) [16] unterstreichen den nichtlinearen Charakter der Wechselwirkung intensiver Lichtfelder mit Materie. Da diese E ekte nicht auf Einelektronenprozesse [17] beschrankt sind, hat sich durch die Entdeckung des direkten Doppelionisationskanals bei Strontium gezeigt [18]. Doppel- und Mehrfachionisation in starken Laserfeldern wurde in den folgenden Jahren intensiv untersucht [19, 20, 21, 22, 23], wobei sich herausgestellt hat, da die kollektive Elektronendynamik die totalen Ionisationsraten im Gegensatz zur sequentiellen Ionisation stark erhoht [24,25,26]. Hochau osende Me verfahren [27], wie sie etwa die COLTRIMS1-Apparatur [28] ermoglicht, gewahren Einblick in die Wechselwirkungsmechanismen, die zu Doppel- und Mehrfachionisation [29, 30, 31, 32] fuhren. Auf theoretischer Seite wurde ein Vielzahl von Methoden entwickelt, um die physikalischen Mechanismen der Licht-Atom-Wechselwirkung zu beschreiben; sie 1Dieses Akronym steht fur "Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy". 3 4 Einleitung reichen von S-Matrix-Rechnungen [33,34,35] und R-Matrix-Codes [36] uber zeitabh angige Hartree-Fock-Rechnungen [37,38] und die Dichtefunktionaltheorie [39] bis hin zu klassischen [40] und gemischt quantenklassischen Ansatzen [41]. Der direkte Ansatz, das Problem quantenmechanisch zu untersuchen, besteht in der Losung der zeitabhangigen Schrodingergleichung. Auf analytischem Wege ist dies jedoch nicht geschlossen moglich; selbst fur die Beschreibung wassersto - artiger Systeme in Laserfeldern sind nur approximative Losungen bekannt. Daher bietet es sich an, die Schrodingergleichung durch numerische Integration mit Hilfe von Rechnern zu losen. Dies ist, trotz der gewaltigen Fortschritte in der Computertechnologie der letzten Jahre, allerdings ein aufwendiges Unterfangen. Die Behandlung des Ionisationsprozesses von Helium in drei Dimensionen konnte bis heute nur fur geringe Laserintensitaten auf massiven Parallelrechnern durchgefuhrt werden, wobei die Ortsabhangigkeit des Laserfeldes (Dipolnaherung) explizit vernachlassigt wurde [42]. Diese sorgt aufgrund der Lorentzkraft in intensiven Laserpulsen fur eine Drift der Elektronen in die Propagationsrichtung des Laserstrahls [43]. Direkte Auswirkungen ergeben sich auf die Erzeugung Hoher Harmonischer [44], da durch die Driftbewegung der lasergetriebenen Elektronen die fur diesen Proze essentielle Wechselwirkung mit dem Mutterion unterdruckt wird. Kurzlich konnte daruber hinaus experimentell nachgewiesen werden, da auch die Doppelionisationsdynamik von Mehrelektronenatomen durch die Retardierung des Lasers beein u t wird [45]. Eine Berucksichtigung dieser Nichtdipole ekte in voll dreidimensionalen Rechnungen ist heutzutage aufgrund der Komplexitat des Problems selbst mit den leistungsstarksten Computern nicht moglich [46]. Eine Methode, den enormen numerischen Aufwand zu verringern, besteht in der Verwendung von Modellatomen mit reduzierter Dimensionalitat. Eindimensionale Modelle haben sich bewahrt, um die Ionisationsdynamik von wassersto ahnlichen [47, 48] und heliumartigen [49, 50, 51, 52] Atomen zu untersuchen. Kurzlich konnte mit ihrer Hilfe auch die Doppelionisation eines Dreielektronenatoms nachvollzogen werden [53]. Durch die Beschrankung der elektronischen Wellenfunktionen auf jeweils eine Raumdimension wird bei diesen Modellatomen jedoch implizit die Dipolnaherung angenommen. Gleichzeitig werden E ekte, die aus der Dynamik der Elektronen entlang der Polarisationsachse des Lasers resultieren, aufgrund des eingeschrankten Phasenraumes uberbetont [52]. Um E ekte jenseits der Dipolnaherung in der Laser-Atom-Wechselwirkung berucksichtigen zu konnen, mu ein Modellatom verwendet werden, bei dem sich jedes Elektron in der Ebene bewegen kann, die durch die Polarisations- sowie Propagationsrichtung des Lasers aufgespannt wird. Mittels dieser "Flat-Model"- Atome [54, 55] wurde bereits die Ionisation von Einelektronenatomen vor allem im Bereich hoher Laserfrequenzen untersucht. Zweidimensionale Modellatome mit zwei aktiven Elektronen wurden bislang verwendet, um die Ionisation und die Erzeugung Hoher Harmonischer im Tunnelbereich, also bei niedrigen Laserfrequenzen, zu untersuchen [56,57]. Es ist jedoch 5 auch interessant, die Wechselwirkung atomarer Systeme mit Lichtfeldern zu betrachten, deren Frequenz so hoch ist, da die Energie ~! eines einzelnen Photons die Bindungsenergie der Elektronen uberwiegt; dies entspricht gerade den Laserfrequenzen, die etwa mittels des X-FEL [6] in absehbarer Zeit erzeugt werden sollen. In diesem Frequenzregime kann Stabilisierung des Atoms gegenuber der Ionisation auftreten [58]; diese bewirkt, da seine Ionisationswahrscheinlichkeit nicht zwangslau g mit zunehmender Laserintensitat ansteigen mu , sondern in einem begrenzten Intensitatsregime saturieren oder sogar abnehmen kann. In einem quasistationaren Bild kann dieses Phanomen dadurch erklart werden, da die elektronische Wellenfunktion den Grundzustand des e ektiven Potentials besetzt, das durch die Uberlagerung des ionischen Potentials durch das rapide oszillierende Laserfeld gebildet wird. Die Stabilisierung konnte experimentell bislang nur an atomaren Rydbergzustanden untersucht werden [59, 60, 61], wahrend theoretisch auch die Stabilisierung von Grundzustanden wassersto artiger Atome nachgewiesen wurde [62,63,64,65,66]. Analytische [67] und numerische [51] Rechnungen haben gezeigt, da Stabilisierung auch in heliumahnlichen Systemen auftreten kann; allerdings wurde auch hier implizit die Dipolnaherung verwendet. Rechnungen an Einelektronensystemen [68,69,65] haben jedoch gezeigt, da die durch das Magnetfeld induzierte Elektronendrift die Stabilisierung des Atoms emp ndlich unterdruckt. In der vorliegenden Arbeit wird die Doppelionisation von Atomen in intensiven Laserfeldern untersucht. Aufgrund der standig fortschreitenden technischen Entwicklung kurzwelliger Strahlungsquellen wie etwa durch den Freien-Elektron- Laser wird dabei insbesondere der Bereich hoher Laserfrequenzen betrachtet. Hierzu wurde ein Modellsystem reduzierter Dimensionalitat verwendet, bei dem die Retardierung des Laserpulses berucksichtigt wird. Durch numerisches Losen der zeitabhangigen Schrodingergleichung mit Hilfe des Split-Operator-Verfahrens wird die zeitliche Evolution der miteinander wechselwirkenden Wellenpakete modelliert. Unterschiede zu der Doppelionisation von Helium im Tunnelbereich werden herausgestellt, und ein neuartiger Ionisationsmechanismus als dominanter Kanal fur Doppelionisation in hochfrequenten Laserfeldern identi ziert. Hierbei handelt es sich um die "quasi-simultane" Doppelionisation, bei der beide Elektronen kollektiv durch das starke Laserfeld getrieben werden, wahrend im Gegensatz zur Ionisation im Tunnelregime die Wechselwirkung zwischen den Elektronen nur von nachgeordneter Bedeutung ist. Anhand der Schwerpunktsbahnen und der Winkelverteilungen wird diskutiert, wie die Coulombabsto ung zwischen den Elektronen sowie die Nichtdipole ekte die Dynamik des Atoms im hochfrequenten Laserfeld beein ussen. Neben der Ionisation wird auch der E ekt der Stabilisierung von Helium in starken Laserfeldern untersucht; es wird gezeigt, da die Ionisationswahrscheinlichkeit des Modellatoms trotz der Coulombwechselwirkung der Elektronen mit steigender Intensitat abnehmen kann. Weiterhin wird durch Vergleich mit Rechnungen in der Dipolnaherung der Ein u der Retardierung des Laserpulses auf die Ionisation und die Stabilisierung des Atoms herausge- 6 Einleitung stellt; die Nichtdipole ekte bewirken dabei eine Erhohung der Ionisationswahrscheinlichkeiten, der Stabilisierungse ekt jedoch wird hierdurch nicht vollkommen aufgehoben. Durch Variation der Pulslangen konnen die Ionisationsdynamik und die Ionisationswahrscheinlichkeiten modi ziert werden. Im Fall hoher Frequenzen wird im Intensitatsbereich jenseits der Stabilisierung ein zusatzlicher E ekt der Ionisationsunterdruckung gefunden. Dieser kann im Rahmen einer Einelektronenn aherung erklart werden, in der gezeigt wird, da in diesem Parameterregime Population vom angeregten Zustand in den Grundzustand des atomaren Potentials transferiert wird. Zum Schlu wird eine Erweiterung des Modellatoms auf die Zweielektronenionen Li+ und Be2+ vorgenommen und deren Ionisationsverhalten in Hochfrequenzfeldern untersucht. Auch diese beiden Systeme konnen bei geeignet gewahlten Wellenlangen und Intensitaten gegenuber der Ionisation stabilisieren, wobei durch die unterschiedlichen elektronischen Kopplungsstarken signi kante Unterschiede zum Ionisationsverhalten von Helium auftreten. Die Arbeit gliedert sich dabei wie folgt: Im ersten Kapitel werden die physikalischen E ekte erlautert, die bei der Wechselwirkung zwischen atomaren Systemen und intensiven Laserfeldern auftreten. Das Hauptaugenmerk liegt hierbei auf der Einfach- und Doppelionisation von Mehrelektronenatomen sowie dem E ekt der Stabilisierung in hochfrequenten Laserpulsen; es werden verschiedene experimentelle Ergebnisse und ihre theoretische Beschreibung erlautert. Im zweiten Kapitel wird das Modellsystem fur das Heliumatom vorgestellt, mit dessen Hilfe die Dynamik eines Zweielektronenatoms in starken Laserfeldern untersucht wurde. Weiterhin wird die Erweiterung des Modells auf Zweielektronenione diskutiert. Die numerischen Verfahren, die bei der Losung der entsprechenden zeitabhangigen Schrodingergleichung eingesetzt wurden, werden in Kapitel drei beschrieben. Es wird erortert, wie sich aus den numerischen Rechnungen verschiedene relevante Beobachtungsgro en gewinnen lassen. Im letzten Kapitel werden die mittels des Modellsystems bestimmten Ergebnisse vorgestellt und diskutiert. Hierbei wurden Doppelionisation und Stabilisierung fur verschiedene Laserparameter und Pulsformen anhand der Schwerpunktsbahnen, Ionisationswahrscheinlichkeiten und Winkelverteilungen der Elektronen untersucht. Besonders berucksichtigt wurde hierbei der Ein u der elektronischen Wechselwirkung sowie schwachrelativistischer E ekte wie der durch die Magnetfeldkomponente des Lasers induzierten Drift. Die zusatzlich auftretende Unterdr uckung der Ionisation beim Helium wird im Rahmen einer Einelektronnaherung erklart. Das Modellatom wird auf den Fall niedriggeladener Zweielektronen-Ione erweitert und deren Ionisations- und Stabilisierungsverhalten erortert. In dieser Arbeit wird durchgangig das Atomare Einheitensystem (atomic units, a:u:) verwendet. Dieses zeichnet sich dadurch aus, da der Bohrsche Radius a0, der Betrag der Elektronenladung e, die Elektronenmasse m sowie das reduzierte Plancksche Wirkungsquant ~ = h=2 mit einer Atomaren Einheit identi ziert werden. Der Betrag der Vakuumlichtgeschwindigkeit c ist dann mit der Fein- 7 strukturkonstante durch die Relation c = 1= = 137:04 a:u: verknupft. Um die Laserintensitat I mit der elektrischen Feldstarke E0 und die Wellenlange mit der Frequenz ! in Verbindung zu bringen, haben sich die Beziehungen I = E0 2 3:51 1016W=cm2 und = 45:56 ! nm als nutzlich erwiesen. 8 Einleitung