Zusammenfassung
The strong non-linear light emission induced by a high-intensity laser in solid systems
has become a research topic of immense interest over the last few years. Under such
a strong laser, electrons from the material will generate photons with energy being integer
multiple of that of the input laser photon. This specific light emission process
is addressed as high-order harmonic generation (HHG) and has been widely studied in
systems of atomic or molecular gas. With the great understanding of the mechanisms of
the photon emission process, several powerful applications based on the gas-phase HHG
are developed, enabling the generation of isolated short pulses [1], atomic or molecular
orbital tomography [2], and real-time observation of electron dynamics [3]. Recently
HHG has also been observed in solid systems using a semiconductor as a target. Considering
many useful applications utilizing HHG from gas systems have been developed
and widely utilized in various scientific fields, adaptation of the applications based on
gas-phase HHG to the realm of solid-phase HHG has been pursued by many researchers.
Whether the adaptation could be carried out highly depends on what physicists know
about solid-phase HHG. As a result, a deep understanding of the dynamics and development
of theoretical models are highly demanded in the community of solid-phase
HHG.
In this thesis we investigate solid-phase HHG under the influence of electron scattering
or an additional static field in an attempt to achieve a better understanding of
the underline dynamics. For the studies of electron scattering, we integrate Umklapp
scattering into the generalized three-step model [4, 5] and compare the results from this
modified model with those from ab initio quantum simulations. This leads to our publication
[6] showing that in HHG power spectra each of the multi-plateau, which originates
from the band climbing [7], is dominated by the light emission from electron-hole pairs
experiencing a specific number of scattering; An electron-hole pair with zero, one, and
two scattering before emitting a photon mainly contributes to the first, second, and third
plateaus of an HHG power spectrum, respectively. In addition, we also consider another
simple modification to the generalized three-step model for treating general scattering
effects in solids based on a mean-free-path approach. We find that such a simple modification could reproduce the wavelength independence of cutoff energy for solid-phase
HHG, suggesting such behavior is directly related to scattering processes in solids. As for
the studies on the effect of an additional static field, we add a static electric field on top
of a driving laser for HHG based on a simple two-band parabolic quantum model. The resulting HHG power spectra yield an overall lower emission intensity and static-field-dependent
cutoff energy. When increasing the static field from zero, the cutoff energy
will increase, reach a maximum, and then decrease to the band gap when the static field
becomes as strong as the oscillating driving laser. This static-field-dependence of the
cutoff energy could be described by the two competing mechanisms induced by a static
field: reduced probability for overall electron-hole recombination and increased chances
for recombination for some high-energy electron-hole pairs when the static field happens
to align with the driving laser pushing the pairs together.
In addition to the studies on dynamics of solid-phase HHG, we also present a preliminary
investigation of the core electron absorption for bulk aluminum under X-ray
by time-dependent density functional theory (TDDFT). The aim was to verify whether
the underline theoretical model could capture the well-known absorption saturation in
aluminum [8] so as to estimate the applicability of the simulation framework for solid-phase
HHG driven by X-ray pulses. From our simulations, the absorption saturation
is indeed reproduced qualitatively. This suggests the first step of solid-phase HHG in
the three-step model, namely the excitation of electrons, could be captured by ab initio
simulations based on TDDFT.
Die starke nichtlineare Lichtemission eines hochintensiven Lasers in Festköorpersystemen
ist in den letzten Jahren zu einem Forschungsthema von immensem Interesse geworden.
Unter einem so starken Laser erzeugen Elektronen aus dem Material Photonen
mit einer Energie, die ein ganzzahliges Vielfaches der des eingegebenen Laserphotons
ist. Dieser spezifische Lichtemissionsprozess wird als harmonische Erzeugung hoher
Ordnung (HHG) bezeichnet und wurde in Systemen aus atomaren oder molekularen
Gasen umfassend untersucht. Mit dem großen Verständnis der Mechanismen des Photonenemissionsprozesses
werden mehrere leistungsstarke Anwendungen basierend auf
dem HHG in der Gasphase entwickelt, die die Erzeugung isolierter kurzer Pulse [1],
Atom- oder Molekülorbitaltomographie [2] und Echtzeitbeobachtung der Elektronendynamik
[3]. Kürzlich wurde HHG auch in festen Systemen mit einem Halbleiter als
Target beobachtet. In Anbetracht vieler nützlicher Anwendungen, die HHG aus Gassystemen
verwenden, wurden entwickelt und auf verschiedenen wissenschaftlichen Gebieten
weit verbreitet verwendet, eine Anpassung der Anwendungen basierend auf Gasphasen-
HHG an den Bereich von Festphasen-HHG wurde von vielen Forschern verfolgt. Ob
die Anpassung durchgeführt werden könnte, hängt stark davon ab, was Physiker über
Festphasen-HHG wissen. Aus diesem Grund sind in der Gemeinschaft der Festphasen-
HHG ein tiefes Verständnis der Dynamik und Entwicklung theoretischer Modelle sehr
gefragt.
In dieser Arbeit werden wir Festphasen-HHG unter dem Einfluss von Elektronenstreuung
oder einem zusätzlichen statischen Feld untersuchen, um ein besseres Verständnis
der Unterstreichungsdynamik zu erreichen. Für die Untersuchungen der Elektronenstreuung
integrieren wir die Umklapp-Streuung in das verallgemeinerte dreistufige Modell
[4, 5] und vergleichen die Ergebnisse dieses modifizierten Modells mit denen eines
ab initio Quantensimulationen. Dies führt zu unserer Publikation [6], die zeigt, dass
in HHG-Leistungsspektren jedes der Multiplateaus, die aus dem Bandanstieg stammen,
[7] , wird von der Lichtemission von Elektron-Loch-Paaren dominiert, die eine
bestimmte Anzahl von Streuungen erfahren; Ein Elektron-Loch-Paar mit einer Streuung
von Null, Eins und Zwei vor der Emission eines Photons trägt hauptsächlich zum
ersten, zweiten und dritten Plateau eines HHG-Leistungsspektrums bei. Darüber hinaus
betrachten wir eine weitere einfache Modifikation des verallgemeinerten dreistufigen Modells zur Behandlung allgemeiner Streueffekte in Festkörpern auf der Grundlage
eines Mean-Free-Path-Ansatzes. Wir stellen fest, dass eine solch einfache Modifikation die Wellenlängenunabhängigkeit der Abschaltenergie für Festphasen-HHG reproduzieren
könnte, was darauf hindeutet, dass ein solches Verhalten direkt mit der Streuung in
Festkörpern zusammenhängt. Für die Studien zur Wirkung eines zusätzlichen statischen
Feldes fügen wir ein statisches elektrisches Feld über einem treibenden Laser für
HHG hinzu, basierend auf einem einfachen parabolischen Zwei-Band-Quantenmodell.
Die resultierenden HHG-Leistungsspektren ergeben eine insgesamt geringere Emissionsintensität und statikfeldabhängige Abschaltenergie. Wenn ein statisches Feld von Null
erhöht wird, steigt die Abschaltenergie an, erreicht ein Maximum und nimmt dann bis zur
Bandlücke ab, wenn das statische Feld so stark wird wie der oszillierende Antriebslaser.
Diese statische Feldabhängigkeit der Abschaltenergie könnte durch die beiden konkurrierenden
Mechanismen beschrieben werden, die durch ein statisches Feld induziert werden:
verringerte Wahrscheinlichkeit für die gesamte Elektron-Loch-Rekombination und
erhöhte Chancen für die Rekombination für einige hochenergetische Elektron-Loch-Paare
im statischen Feld richtet sich zufällig mit dem treibenden Laser aus und drückt die Paare
zusammen.
Zusätzlich zu den Untersuchungen zur Dynamik von Festphasen-HHG präsentieren
wir hier auch eine vorläufige Untersuchung der Kernelektronenabsorption für Aluminium
in großen Mengen unter Röntgenstrahlung mittels time-dependent density functional
theory (TDDFT). Ziel ist es hier zu überprüfen, ob das unterstrichene theoretische Modell
die bekannte Absorptionssättigung in Aluminium erfassen kann [8], um die Anwendbarkeit
des Simulationsgerüsts für durch Röntgenpulse angetriebenes Festphasen-HHG
abzuschätzen. Aus unseren Simulationen geht hervor, dass die Absorptionssättigung
tatsächlich reproduziert wird. Dies legt nahe, dass der erste Schritt von Festphasen-
HHG im dreistufigen Modell, nämlich die Anregung von Elektronen, durch auf TDDFT
basierende ab initio -Simulationen erfasst werden könnte.
