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  Exact nonadiabatic many-body dynamics: electron-phonon coupling in photoelectron spectroscopy and light-matter interactions in quantum electrodynamical density-functional theory

Flick, J. (2016). Exact nonadiabatic many-body dynamics: electron-phonon coupling in photoelectron spectroscopy and light-matter interactions in quantum electrodynamical density-functional theory. PhD Thesis, Humboldt-Universität zu Berlin, Berlin. doi:10.18452/17581.

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Item Permalink: http://hdl.handle.net/21.11116/0000-0001-DAA8-C Version Permalink: http://hdl.handle.net/21.11116/0000-0003-A32E-2
Genre: Thesis

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:
flick.pdf (Publisher version), 10MB
Name:
flick.pdf
Description:
-
Visibility:
Public
MIME-Type / Checksum:
application/pdf / [MD5]
Technical Metadata:
Copyright Date:
2016
Copyright Info:
© Johannes Flick

Locators

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https://dx.doi.org/10.18452/17581 (Abstract)
Description:
-
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-

Creators

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 Creators:
Flick, J.1, Author              
Affiliations:
1Theory Group, Theory Department, Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter, Max Planck Society, ou_2266715              

Content

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Free keywords: -
 Abstract: Many natural and synthetic processes are triggered by the interaction of light and matter. All these complex processes are routinely explained by employing various approximations. In the first part of this work, we assess the validity of the Born-Oppenheimer approximation in the case of equilibrium and time-resolved nonequilibrium photoelectron spectra for a vibronic model system of Trans-Polyacetylene. We show that spurious peaks appear for the vibronic spectral function in the Born-Oppenheimer approximation, which are not present in the exact spectral function of the system. This effect can be traced back to the factorized nature of the Born-Oppenheimer initial and final photoemission states. In the nonequilibrium case, we illustrate for an initial Franck-Condon excitation and an explicit pump-pulse excitation how the vibronic wave packet motion can be traced in the time-resolved photoelectron spectra as function of the pump-probe delay. In the second part of this work, we aim at treating both, matter and light, on an equal quantized footing. We apply the recently developed quantum electrodynamical density-functional theory, (QEDFT), which allows to describe electron-photon systems fully quantum mechanically. We present the first numerical calculations in the framework of QEDFT. We focus on the electron-photon exchange-correlation contribution by calculating exact Kohn-Sham potentials in real space using fixed-point inversions and present the performance of the first approximate exchange-correlation potential based on an optimized effective potential approach for a Jaynes-Cummings-Hubbard dimer. This work opens new research lines at the interface between materials science and quantum optics.
 Abstract: Chemische Reaktionen in der Natur sowie Prozesse in synthetischen Materialien werden oft erst durch die Wechselwirkung von Licht mit Materie ausgelöst. Üblicherweise werden diese komplexen Prozesse mit Hilfe von Näherungen beschrieben. Im ersten Teil der Arbeit wird die Gültigkeit der Born-Oppenheimer Näherung in einem vibronischen Modellsystem (Trans-Polyacetylene) unter Photoelektronenspektroskopie im Gleichgewicht sowie zeitaufgelöster Photoelektronenspektroskopie im Nichtgleichgewicht überprüft. Die vibronische Spektralfunktion zeigt aufgrund des faktorisierten Anfangs- und Endzustandes in der Born-Oppenheimer Näherung zusätzliche Peaks, die in der exakten Spektralfunktion nicht auftreten. Im Nichtgleichgewicht zeigen wir für eine Franck-Condon Anregung und eine Anregung mit Pump-Probe Puls, wie die Bewegung des vibronischen Wellenpaktes im zeitabhängigen Photoelektronenspektrum verfolgt werden kann. Im zweiten Teil der Arbeit werden sowohl die Materie als auch das Licht quantisiert behandelt. Für eine volle quantenmechanische Beschreibung des Elektron-Licht Systems, verwenden wir die kürzlich entwickelte quantenelektrodynamische Dichtefunktionaltheorie (QEDFT) für gekoppelte Elektron-Photon Systeme. Wir zeigen erste numerische QEDFT-Berechnungen voll quantisierter Atome und Moleküle in optischen Kavitäten, die an das quantisierte elektromagnetische Feld gekoppelt sind. Mit Hilfe von Fixpunktiterationen berechnen wir das exakte Kohn-Sham Potential im diskreten Ortsraum, wobei unser Hauptaugenmerk auf dem Austausch-Korrelations-Potential liegt. Wir zeigen die erste Näherung des Austausch-Korrelations-Potentials mit Hilfe eines optimierten effektiven Potential Ansatzes angewandt auf einen Jaynes-Cummings-Dimer. Die dieser Arbeit zugrunde liegenden Erkenntnisse und Näherungen ermöglichen es neuartige Phänomene an der Schnittstelle zwischen den Materialwissenschaften und der Quantenoptik zu beschreiben.

Details

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Language(s): eng - English
 Dates: 20162016
 Publication Status: Published in print
 Pages: 183
 Publishing info: Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin
 Table of Contents: -
 Rev. Method: -
 Identifiers: DOI: 10.18452/17581
 Degree: PhD

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